Sur les structures de surface et les propriétés catalytiques des intermétalliques à base d’aluminium

On the surface structures and catalytic properties of Al-based intermetallics

• Auteur / Autrice : Corentin Chatelier
• Direction : Émilie Gaudry
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des matériaux
• Date : Soutenance le 15/12/2020
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale C2MP - Chimie mécanique matériaux physique (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Jean Lamour (Nancy ; Vandoeuvre-lès-Nancy ; Metz)
• Jury : Président / Présidente : Sylvain Ravy
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Céline Chizallet, Holger Meyerheim, Sébastien Lebègue, Alessandro Coati, Christine Mottet, Marie-Ingrid Richard
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Céline Chizallet, Holger Meyerheim

Mots clés

Mots clés contrôlés

Aluminium -- Composés

Surfaces

Composés intermétalliques

Matériaux

Catalyseurs

Mots clés libres

Catalyse

Surfaces

Aluminium

Intermétalliques

Butadiène

DFT

SXRD

Catalysis

Surfaces

Aluminium

Intermetallics

Butadiene

DFT

SXRD

Résumé

Remplacer les catalyseurs à base de métaux nobles (Pd, Pt, Au) par des substituts peu coûteux, stables, sélectifs et actifs est un grand défi pour l’industrie chimique. Plusieurs intermétalliques complexes à base d’aluminium se sont révélés prometteurs pour les réactions d’hydrogénation d’alcynes et d’alcènes, importantes dans l’industrie des polymères. C’est le cas des approximants quasicristallins Al5Co2, Al13Co4 et Al13Fe4. L’étude des propriétés catalytiques de ces derniers nécessite plusieurs approches, théoriques et expérimentales, afin de déterminer les structures de surface hors et sous conditions de réaction, première étape avant la détermination des propriétés d’adsorption et des mécanismes de réaction. La combinaison d’expériences de sciences de surface (microscopie à effet tunnel, diffraction de surface des rayons X) et de calculs de chimie théorique (énergies de surface, énergies d’adsorption, chemins de réaction) a permis d’établir des modèles de surface détaillés, leurs propriétés d’adsorption et de mieux comprendre les facteurs clés à l’origine des propriétés catalytiques prometteuses de ces matériaux.

Replacing noble metal (Pd, Pt, Au) catalysts with inexpensive, environmentally harmless, active, selective, and stable substitutes is a big challenge for the chemical industry. Several aluminium-based complex intermetallic compounds have shown promises for alkynes and alkenes hydrogenation reactions, which are of interest in the chemical industry. It is the case for Al5Co2, Al13Co4 and Al13Fe4 quasicrystalline approximants. The study of their catalytic properties demands different approaches, both theoretical and experimental, in order to determine first their surface structures under ultra-high vacuum or reaction conditions, then their catalytic properties. The combination of surface science experiments (scanning tunneling microscopy, surface X-ray diffraction) and theoretical chemistry calculations (surface energies, adsorption energies and reaction pathways) allows for a better understanding of the key parameters behind the promising catalytic properties of these materials.