Thèse soutenue

Effets des étapes d'un redémarrage de réacteur à eau sous pression sur l'oxydation et le relâchement des produit de corrosion des tubes de générateur de vapeur en alliage 690
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Auteur / Autrice : Julie Flambard
Direction : Eric AndrieuLydia Laffont
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Science et Génie des Matériaux
Date : Soutenance le 11/06/2020
Etablissement(s) : Toulouse, INPT
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Sciences de la Matière (Toulouse)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Inter-universitaire de Recherche et d’Ingénierie des Matériaux (Toulouse ; 1999-....) - Centre interuniversitaire de recherche et d'ingenierie des matériaux / CIRIMAT
Jury : Président / Présidente : Krzysztof Wolski
Examinateurs / Examinatrices : Eric Andrieu, Lydia Laffont, Yves Wouters, Cécilie Duhamel, Olivier Masbernat
Rapporteurs / Rapporteuses : Yves Wouters, Cécilie Duhamel

Résumé

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Les tubes de générateurs de vapeur des réacteurs à eau sous pression sont constitués d’alliages à base de nickel. La surface d’échange associée à ces tubes représente environ 75% du circuit primaire. En s’oxydant au contact du milieu primaire, des produits de corrosion sont relâchés dans le circuit. Les phénomènes de relâchement des produits de corrosion et leurs activations dans le coeur du réacteur, sous flux neutronique, sont majoritairement responsables de la contamination radioactive du circuit primaire. La limitation de ce phénomène constitue un des enjeux industriels majeurs permettant de réduire la dosimétrie du personnel de maintenance intervenant dans le bâtiment réacteur des centrales nucléaires. Le contrôle et la modélisation d’un tel processus impliquent une compréhension détaillée des cinétiques de relâchement et des couches d’oxydes formées. Le relâchement et la formation de la couche d’oxyde se formant à la surface interne des tubes, en alliage 690, sont fortement influencés par les paramètres matériaux du tube, ainsi que par les conditions physico-chimiques du milieu primaire. L'objectif de cette étude est d'étudier l’influence de l’évolution des conditions thermiques et chimiques du fluide primaire lors des phases transitoires d’un redémarrage de réacteur après le remplacement du générateur de vapeur sur le comportement au relâchement et sur la formation des oxydes/hydroxydes en peau interne des tubes. En effet, la grande majorité des études ont été menées dans les conditions de fonctionnement pleine puissance d’un réacteur. Ce travail a pour but d’être le plus représentatif possible des conditions industrielles, pour cela l’étude est réalisée sur un tube industriel dans les conditions caractéristiques d‘un redémarrage de réacteur dans une boucle d’essai expérimentale. La caractérisation fine de la surface interne du tube est effectuée avant et après oxydation à l’aide de plusieurs techniques (profilométrie, Raman, MEB-EDS, MEB-EBSD, MEB-FIB, MET, ToFSIMS). La couche d’oxyde natif est constituée d’une très fine couche (1-2 nm) de matrice oxydée, sans enrichissement particulier. Au cours du redémarrage, l’étape la plus critique vis-à-vis du relâchement s’est révélée être le passage de 170°C à 297°C. En effet, la majorité du métal est relâchée dans le fluide au cours de cette étape. De plus, des essais isothermes, dans la gamme 25-325°C, ont démontrés que le relâchement le plus important se situe autour de 250°C. Jusqu’à 170°C, une fine couche d’oxyde de chrome amorphe est formée par la dissolution sélective du fer et du nickel. Lors de la montée en température, cette couche d’oxyde de chrome n’est pas suffisamment stable pour être protectrice et les phénomènes de diffusion s’activent. A 325°C, l’oxyde ne présente pas d’enrichissement particulier et correspond à une couche de métal oxydé, un équilibre s’établit et la vitesse de relâchement atteint un régime pseudo-stationnaire.