Distribution et comportement du polonium dans deux anciens sites miniers français

Distribution and behaviour of polonium in two former French mining sites

• Auteur / Autrice : Thi Hong Hanh Le
• Direction : Hervé Michel, Julie Champion
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 29/06/2020
• Etablissement(s) : Université Côte d'Azur
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences fondamentales et appliquées (Nice ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie (Nice)
• Jury : Président / Présidente : Nicolas Sbirrazzuoli
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Hervé Michel, Julie Champion, Nicolas Sbirrazzuoli, Dominic Larivière, Rémi Barillon, Melody Maloubier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Dominic Larivière, Rémi Barillon

Mots clés

Mots clés contrôlés

Coefficient de partage (chimie)

Polonium

Mines (sites d'extraction)

Mots clés libres

Polonium-210

Exploitation minière

Extraction séquentielle

Coefficient de distribution solide-liquide

Polonium-210

Mining exploitation

Sequential extraction

Solid-liquid distribution coefficient

Résumé

Issu de la désintégration de l’uranium-238, le polonium-210 (210Po) est un radionucléide naturellement présent dans l’environnement. A sa présence naturelle, s’ajoutent les activités anthropiques qui peuvent conduire à une augmentation locale de la concentration en 210Po, notamment les extractions minières d’uranium. L’objectif de cette étude vise à mieux comprendre l’impact des activités humaines sur la distribution et le comportement du 210Po dans les sols. Pour cela, deux anciens sites miniers français sont examinés. Le premier dit « Rophin » situé dans le Puy-de-Dôme a été exploité au milieu du XXème siècle. Le second non exploité est situé sur le lieu-dit « les Granges du colonel » dans le parc national du Mercantour dans les Alpes-Maritimes. Ce deuxième site n’a jamais été exploité, mais il a été référencé comme un site potentiel dans les années 1960. Les échantillons de sols ont été prélevés dans les zones humides des deux sites. L’activité totale en 210Po dans chaque échantillon a été mesurée. La méthode d’extraction séquentielle a ensuite été appliquée pour déterminer la distribution géochimique du 210Po dans les sols étudiés. La plupart du 210Po (plus de 70%) est présent dans la fraction résiduelle, uniquement soluble dans des acides concentrés (HF, HNO3). Cela suggère une faible labilité du polonium dans l’environnement. A part dans la fraction résiduelle, le 210Po se trouve principalement dans la fraction liée aux carbonates à pH 5. Une étude de l’impact du pH et de la teneur en bicarbonate sur le coefficient de distribution solide-liquide du 210Po a également été étudiée. Les résultats ont montré que les activités d’exploitation minière à Rophin favorisaient l’exhalation du 222Rn et conduisaient à un déséquilibre entre 210Po et 238U.

Polonium-210 (210Po) is a naturally occurring radionuclide resulting from the decay of uranium-238. In addition to its natural presence, anthropogenic activities can lead to a local increase in the concentration of 210Po, in particular uranium mining. The aim of this study is to better understand the impact of human activities on the distribution and behaviour of 210Po in soils. To this end, two former French mining sites are examined. The first, called ''Rophin'', located in the Puy-de-Dôme region, was mined in the middle of the 20th century. The second one, not exploited, is located on the site called ''les Granges du colonel'' in the Mercantour National Park in the Alpes-Maritimes. This second site has never been exploited, but it was listed as a potential site in the 1960s. Soil samples were taken from the wetlands of both sites. The total 210Po activity in each sample was measured. The sequential extraction method was then applied to determine the geochemical distribution of 210Po in the soils studied. Most of the 210Po (more than 70%) is present in the residual fraction, soluble only in concentrated acids (HF, HNO3). This suggests low lability of polonium in the environment. Apart from the residual fraction, 210Po is mainly present in the carbonate-related fraction at pH 5. The impact of pH and bicarbonate content on the solid-liquid distribution coefficient of 210Po was also studied. The results showed that mining activities at Rophin promoted the exhalation of 222Rn and led to disequilibrium between 210Po and 238U.