Étude des dynamiques chirales femtosecondes et attosecondes par imagerie de vecteur vitesse et spectroscopie de photoelectrons et photoions en coïncidence

Femtosecond and attosecond chiral dynamics investigated by velocity map imaging and photoelectron photoion coincidence spectroscopy

• Auteur / Autrice : Etienne Bloch
• Direction : Yann Mairesse
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 16/10/2020
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Thierry Ruchon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Yann Mairesse, Thierry Ruchon, Gustavo Garcia-Macias, Danielle Dowek, Maria-Novella Piancastelli, Till Jahnke, Stefan Haacke
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Thierry Ruchon, Gustavo Garcia-Macias

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie femtoseconde

Spectroscopie de photoélectrons

Coincidence, Théorie de la (mathématiques)

Lasers femtoseconde

Dichroïsme circulaire

Chiralité

Mots clés libres

Chiralité

Laser à haute cadence

Spectroscopie de Coïncidence

Dichroisme circulaire de photoelectrons

Dynamiques Femtoseconde et Attoseconde

Chirality

High repetition rate laser

Coincidence Spectroscopy

Photoelectron circular dichroism

Femtosecond and Attosecond Dyncamics

Résumé

L'absence de symétrie miroir dans la structure d'une molécule, ou chiralité, est d'importance fondamentale dans de nombreux domaines, de la biologie à la chimie, la synthèse de médicaments ou encore la physique. Elle est étudiée ici à son échelle de temps naturelle, de la femtoseconde (10^{-15} s) à l'attoseconde (10^{-18} s), en utilisant des impulsions laser ultrabrèves. Quand une molécule chirale est ionisée par un champ laser polarisé circulairement, de fortes asymétries chirosensitives peuvent apparaître dans la distribution angulaire de photoélectrons, à savoir le dichroïsme circulaire de photoelectrons.Nous verrons comment une source laser à haute cadence de nouvelle génération peut être utilisée avec un spectromètre imageur de vecteur vitesse ou un spectromètre de photoélectrons-photoions en coïncidence pour accéder à ces asymétries. L'intéraction lumière-matière sera explorée dans deux régimes. D'une part, l'ionisation multiphotonique montre une grande sensibilité moléculaire. Des champs polarisés elliptiquement seront en particuler utilisés pour étudier les mécanismes d'anisotropie d'excitation. Des processus dépendants de la fragmentation seront résolus avec la détection en coïncidence, et nous accèderons à des dynamiques femtoseconde avec des schémas pompe-sonde résolus en temps. D'autre part, l'ionisation en champs forts nous fait disposer d'un cadre semi-classique simplifié. Il sera utilisé pour décoder l'intéraction lumière-matière à l'échelle d'une fraction de cycle optique, à l'origine des processus chiroptiques, en utilisant des champs laser vectoriels complexes. Cela nous permettra de comprendre comment les trajectoires individuelles de photoélectrons sont imprégnées par la chiralité, tout en enrichissant la boîte à outils des champs forts d'une observable hautement sensible.

The absence of mirror symmetry in the structure of a molecule, or chirality, is of fundamental importance in a broad range of fields, from biology, chemistry, drug synthesis, and physics. It is investigated here at its natural timescale, from femtosecond (10^{-15} s) to attosecond (10^{-18} s), by the use of ultrashort laser pulses. When a chiral molecule is ionized by a circularly polarized laser field, strong chirosensitive asymmetries can appear in the photoelectron angular distribution, namely photoelectron circular dichroism.We will see here how new generation high repetition rate laser beamline can be employed with a velocity map imaging spectrometer or a photoelectron-photoion coincidence spectrometer in order to access these asymmetries. The light-matter interaction will be investigated in two regimes. One the one hand, multiphoton ionization shows a high molecular sensitivity. Elliptically polarized fields will be used in particular to study the mechanisms of anisotropy of excitation. Fragmentation-dependent processes will be resolved with the coincidence detection, and femtosecond dynamics will be accessed by using time-resolved pump-probe schemes. On the other hand, strong field ionization provides a simplified semi-classical framework. It will be used to unravel the sub-optical cycle light-matter interaction at the origin of chiroptical processes by the use of tailored vectorial laser fields. This will enable us to understand how the individual photoelectron trajectories are imprinted with chirality, while enriching the strong-field toolbox with a highly sensitive observable.