Modélisation de la dynamique électron-photon-phonon dans des nano-structures métalliques confinantes

Modeling plasmon-electron-phonon in confining metallic nano-structures

• Auteur / Autrice : Stéphane Coudert
• Direction : Guillaume Duchateau, Stefan Dilhaire
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 29/05/2020
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Vladimir Tikhonchuk
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Guillaume Duchateau, Stefan Dilhaire, Vladimir Tikhonchuk, Jean-Philippe Colombier, Fabrice Vallée, Éric Suraud
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Philippe Colombier, Fabrice Vallée

Mots clés

Mots clés contrôlés

Porteurs chauds

Dynamique ultra-rapide

Nanophotonique

Mots clés libres

Nanophotonique

Plasmonique

Dynamique électronique

Intercation métal-lumière

Transport ultrarapide

Nanophotonics

Plasmonics

Electron dynamic

Light-metal interaction

Ultrafast transport

Résumé

Nous présentons un travail théorique en forte adéquation avec des résultats d’expériences qui a pour but de mieux comprendre la nature des processus de génération et de relaxation ultrarapides de porteurs chauds dans les métaux. Nous avons développé un code basé sur la résolution de l’équation de Boltzmann pour les électrons et les phonons, qui prend en compte,la diffusion des électrons par les phonons et l’absorption de photons assistée par phonons. Nous montrons l’importance des processus de diffusion Umklapp dans les processus d’absorption tant via les collisions électron-électron que les collisions électron-phonon. La non linéarité du signal de thermoréflectance avec l’énergie déposée nous permet de relier de manière quantitative les signaux de thermoréflectance à la modélisation. À l’aide d’une approche de type Pn, nous résolvons numériquement l’équation de Boltzmann à une dimension spatiale pour les électrons, ce qui nous permet de traiter le transport ultra-rapide sur des dimensions spatiales allant du régime balistique ( 10 nm) à des dimensions de plusieurs centaines de nanomètres tout en mettant en évidence l’effet des porteurs chauds photo-induits sur la dynamique du transport ultrarapide. Ce travail de modélisation nous permet de modéliser les résultats expérimentaux obtenus au LOMA ainsi que des résultats expérimentaux de la littérature.

In the present work, we present a theoretical study aiming at understanding ultra-fast generation, elaxation and transport processes of hot carriers in metals. We have developed a numerical code solving the Boltzmann equation for both phonons and electrons which enables to model these ultrafast out of equilibrium processes. The importance of Umklapp processes in absorption mechanisms for electron-electron and electron-phonon scattering is shown. By using the Rosei model, experimental observable are extracted from microscopic calculations as the thermoreflectance signal. Numerical results are compared to experimental data. In general a good agreement is obtained. By coupling the present approach to experimental data, absolute thermoreflectance measurements can be carried out. Finally, Boltzmann equation for electrons with one spatial dimensions and three dimensions in momentum space is numerically solved. This enables to model ultrafast transport from ballistic spatial ( 10 nm) and temporal time scale ( 10 fs), beyond Fourier transport where the temperature is no longer defined, to macrocopic scales. The importance of describing the ultrafast transport of hot carriers is highlighted. The numerical predictions have been compared successfully with experimental results obtained in LOMA and in the litterature.