Processus physico-chimiques et impacts des fuites de CO₂ sur les hydrosystèmes proches surface lors d’un stockage géologique : approches expérimentales in-situ et en laboratoire

Physico-chemical processes and impacts of CO₂ leaks on near-surface hydrosystems during geological storage : Experimental in-situ and laboratory approaches

• Auteur / Autrice : Anélia Petit
• Direction : Adrian Cerepi, Corinne Loisy
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Science et Technologie (Terre, Eau, Image)
• Date : Soutenance le 02/12/2020
• Etablissement(s) : Bordeaux 3
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Montaigne-Humanités (Pessac, Gironde ; 2007-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Géoressources et Environnement (Pessac)
• Jury : Président / Présidente : Daniel Broseta
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Adrian Cerepi, Corinne Loisy, Bruno Garcia, Philippe Cosenza, Olivier Le Roux, Aicha El Khamlichi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Bruno Garcia, Philippe Cosenza

Mots clés

Mots clés contrôlés

Aquifères

Captage et stockage géologique du dioxyde de carbone

Mots clés libres

Stockage géologique de CO₂

Zone vadose carbonatée

Aquifère carbonaté

Carrière souterraine

Surveillance de fuite de CO₂

Interactions CO₂-CaCO₃-H₂O

Tomographie de résistivité électrique

Time-domain reflectometry

Expériences sur le terrain et en batch

CO₂ geological storage

Carbonate vadose zone

Carbonate aquifer

Underground quarry

CO₂ leak monitoring

CO₂-CaCO₃-H₂O interactions

Electrical resistivity tomography

Time-domain reflectometry

Field and batch experiments

Résumé

Le CO₂ est l’un des principaux gaz à effet de serre qui participe activement au réchauffement du système climatique. La capture et le stockage géologique du carbone permettent de limiter les impacts des augmentations de concentration en CO₂ dans l’atmosphère. La principale qualité d’un site de stockage est de présenter une probabilité de fuite minimale. Il est donc essentiel de développer des outils de surveillance afin d’évaluer leur importance et de prévoir des actions correctives. Ce travail de thèse a pour objectif d’étudier les processus physicochimiques et les impacts d’une fuite de CO₂ sur les hydrosystèmes proches surface (zone vadose (ZV) et nappe) dans un système carbonaté réservoir d’âge Oligocène situé au sein du bassin aquitain. Cette étude a suivi : i) une approche expérimentale sur le site pilote de Saint-Emilion (Gironde, France) où une injection de CO₂ a eu lieu dans l’aquifère à partir d’un puits de forage ; ii) une approche en laboratoire à l’échelle de la carotte afin d’étudier les interactions du système CO₂-H₂O-CaCO₃. Ce travail apporte une démarche expérimentale nouvelle en couplant des méthodes géochimiques et géophysiques sur les deux échelles d’investigation. La ligne de base, réalisée à travers la ZV l’année précédant l’expérience d’injection, a étudié l’évolution naturelle du CO₂ lors d’un cycle hydrogéologique. Après l’injection dans la nappe et au regard de nos résultats, la conductivité électrique (σ), le pH, les concentrations en Ca²⁺, HCO₃- et CO₂ se sont avérés être de bons indicateurs, suffisamment sensibles et réactifs, pouvant être utilisés sur un site de stockage de CO₂ afin de suivre toutes perturbations physicochimiques. Des simulations numériques ont permis de mieux appréhender les processus de réaction et de transport. Les expériences à l’échelle de la carotte ont quantifié l’influence des effets du CO₂ sur le comportement électrique de la roche carbonatée. Une meilleure définition de la relation entre les concentrations en CO₂, la σ et le pH permet de passer de l’échelle de la carotte à l’échelle du site pilote et vice versa. L’ensemble des résultats de ce travail de thèse met en avant l’importance de la caractérisation de l’hétérogénéité pétrophysique du réservoir. Il est également essentiel d’établir une ligne de base, permettant de distinguer les variations naturelles en CO₂ de celles induites par une fuite. Le couplage des observations sur le terrain et des démonstrations en laboratoire permet d’augmenter les chances de détection d’une fuite de CO₂ sur un site de stockage géologique.

CO₂ is one of the main greenhouse gases that actively contributes to the global warming. The carbon capture and geological storage can limit the impacts of increases in CO₂ concentration in the atmosphere. The main quality of a storage site is to present a minimum probability of leakage. Therefore, it is essential to develop monitoring tools in order to assess their importance and plan corrective actions. The objective of this thesis is to study the physicochemical processes and the impacts of a CO₂ leak on near-surface hydrosystems (vadose zone (VZ) and aquifer) in a carbonate reservoir system of Oligocene age located within the Aquitaine basin. This study followed: i) an experimental approach at the Saint-Emilion pilot site (Gironde, France) where CO₂ injection took place into the aquifer from a borehole; ii) a core-scale laboratory approach to study the interactions of the CO₂-H₂O-CaCO₃ system. This work brings a new experimental approach by coupling geochemical and geophysical methods on the two scales of investigation. The baseline, carried out through the VZ the year before the injection experiment, studied the natural evolution of CO₂ during a hydrogeological cycle. After injection into the aquifer and according to our results, the electrical conductivity (σ), the pH, the concentrations of Ca²⁺, HCO₃- and CO₂ turned out to be good indicators, sufficiently sensitive and reactive, which can be used on a CO₂ storage site to monitor any physicochemical disturbances. Numerical simulations have made it possible to better understand the reaction and transport processes. Core-scale experiments quantified the influence of CO₂ effects on the electrical behavior of carbonate rock. Better definition of the relationship between the concentrations of CO₂, σ and pH makes it possible to pass from the core scale to the pilot site scale and vice versa. All the results of this thesis work highlight the importance of characterizing the petrophysical heterogeneity of the reservoir. It is also essential to establish a baseline, making it possible to distinguish natural variations in CO₂ from those induced by a leak. Coupling field observations and laboratory demonstrations increases the chances of detecting a CO₂ leak at a geological storage site.