Thermoplastic composite filaments formulation and 3D-printing of a lithium-ion battery via fused deposition modeling
Formulation de filaments composites thermoplastiques et impression 3D d'une batterie lithium-ion via le procédé de dépôt de filament fondu
Résumé
While current commercial lithium-ion batteries consist of stacked leaflets (2D planar design), innovative approaches, such as additive manufacturing, are now required to enable the development of 3D complex architectures reported to significantly improve the electrochemical performances in terms of power. In this context, the aim of this PhD thesis was to demonstrate the printability of lithium-ion battery components by means of the Fused Deposition Modeling (FDM) 3D-printing process. First stage was thus dedicated to the development and optimization of polylactic acid (PLA)-based composite filaments, corresponding to each part (electrodes, separator and current collector) of a liquid electrolyte lithium-ion battery (LIB) configuration. The active material within the electrode filaments was increased as high as possible to maximize the electrochemical performances while still maintaining just enough mechanical strength for handling and printing. The incorporation of such a high amount of charges was made possible thanks to the incorporation of an optimized amount of poly(ethylene glycol) dimethyl ether average Mn ~ 500 (PEGDME500), acting as plasticizer. In parallel, PLA/Ag-Cu current collector, and PLA/SiO2 separator filaments were developed. From the optimized filament compositions, assembly from independent 3D-printed components (stacking), and direct printing of the complete LIB in a single step (one-shot), have been demonstrated. On the other hand, as a safer alternative to the classical volatile and flammable organic solvent-based liquid electrolyte configuration, the elaboration and optimization of a solid polymerelectrolyte filament composed of poly(ethylene oxide) (PEO) as polymer matrix and lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (LiTFSI) as lithium salt, for an all-solid-state LIB, was achieved. Finally, acting as a perspective study, the last part of this PhD thesis was focused on the development of polypropylene (PP)-based composite electrodes via FDM and selective laser sintering (SLS)
Alors que les batteries lithium-ion commerciales actuelles sont constituées de feuillets empilés (bidimensionnelles), des approches innovantes, telles que la fabrication additive, sont désormais nécessaires en vue de faciliter le développement d'architectures 3D complexes, permettant d'améliorer considérablement les performances électrochimiques en termes de puissance. Dans ce contexte, le but de cette thèse a été de démontrer l'impression 3D de composants d’une batterie lithium-ion au moyen du procédé de dépôt de filament fondu (FDM). La première étape a donc été consacrée au développement et à l'optimisation de filaments composites à base d'acide polylactique (PLA), correspondant à chaque partie (électrodes, séparateur et collecteur de courant) d'une batterie lithium-ion utilisant une configuration à électrolyte liquide. La quantité de matériau actif au sein des filaments d'électrodes a été augmentée le plus possible afin de maximiser les performances électrochimiques tout en conservant une résistance mécanique suffisante en vue de la manipulation et impression ultérieure. L'incorporation d'une quantité aussi élevée de charges a été rendue possible grâce à l'incorporation de poly(éthylène glycol) diméthyléther Mn ~ 500 (PEGDME500), agissant comme plastifiant. En parallèle, des filaments PLA/Ag-Cu et PLA/SiO2, respectivement utilisés pour le collecteur de courant et le séparateur, ont été développés. A partir des compositions de filaments optimisées, l'assemblage à partir de composants indépendants imprimés en 3D (empilement) et l'impression directe de la batterie complète en une seule étape ont été démontrés. D'autre part, en tant qu'alternative plus sûre à la configuration classique d'électrolyte liquide à base de solvants organiques volatils et inflammables, l'élaboration et l'optimisation d'un filament d'électrolyte polymère solide, composé de poly(oxyde d’éthylène) (POE) et de lithiumbis(trifluoromethanesulfonyl)imide (LiTFSI), pour une batterie lithium-ion tout solide, ont été réalisées. Enfin, s'agissant d'une étude préliminaire s'inscrivant dans la perspective des recherches à mener, la dernière partie de cette thèse de doctorat a été axée sur le développement d'électrodes composites à base de polypropylène (PP) via les procédés de FDM et de frittage sélectif par laser (SLS)
Origine : Version validée par le jury (STAR)