Calculs de premier principe réalisés sur des stuctures à base de chalcogènes

First-principle calculations on chalcogenide-based structures for photovoltaic applications

• Auteur / Autrice : Pingping Jiang
• Direction : Pascal Boulet, Marie-Christine Record
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et sciences de la matière Matières condensées et nanosciences
• Date : Soutenance le 18/12/2020
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Matériaux divisés, interfaces, réactivité, électrochimie (MADIREL) (Marseille)
• Jury : Président / Présidente : Émilie Gaudry
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Laurent Pedesseau, Ilaria Ciofini

Mots clés

Mots clés contrôlés

Algèbres topologiques

Conversion photovoltaïque

Chalcogénures

Nanotechnologie

Matière condensée

Mots clés libres

Chalcogénures

Calculs DFT

Hétérostructures 2D vdW

Relations structure-Propriétés

Propriétés topologiques

Propriétés photovoltaïques

Chalcogenides

DFT calculations

2D vdW materials

Structure-Property relationships

Topological properties

Photovoltaic properties

Résumé

Propriétés structurales, électroniques et optiques du CuIn1-xAlxSe2 et des matériaux bidimensionnels de type van der Waals (2D vdW) ont été étudiées par calculs DFT. Les résultats montrent que CuIn1-xAlxSe2 a gap direct qui augmente avec la valeur de x.. Le CuIn0.75Al0.25Se2 a été reconnu comme le composé substitué optimal en termes d’énergie de bande interdite et d'efficacité de conversion. Cu/In/Al-Se se trouvent dans la région de transit à couche fermée et présentent une interaction covalente polaire intermédiaire. À mesure que x augmente, le BD de Al-Se diminue et celui de In-Se est le plus fort quelque soit x. Sous contrainte biaxiale, la bande interdite de CuIn0.75Al0.25Se2 diminue plus rapidement sous contrainte de compression que sous contrainte de tension. Sous contrainte biaxiale, CuInSe2/AlP et CuIn0.75Al0.25Se2/AlP ont des décalages de bande de type II avec de petits CBO, qui sont de 12 meV pour le premier et de 283 meV pour le second, contribuant ainsi à leurs rendements de conversion élevés respectivement de 27,39% et 27,41%. Les hétérostructures WX2/MoX2 et GaX/InX ont des énergies de liaison interfaciale respectivement dans les domaines 19-45 meV/Å2 et 6-55 meV/Å2, et des bandes interdites respectivement dans les domaines 0.56-1.52 eV et 0.23-1.49 eV. De plus, leurs coefficients d'absorption sont supérieurs à 105 cm-1 et ceux de GaX/InX supérieurs à ceux de WX2/MoX2. Une relation cubique entre les interactions interatomiques microscopiques et les comportements électromagnétiques macroscopiques a été établie pour les matériaux vdW ; elle relie la sommation pondérée des BD en valeurs absolues et la constante diélectrique statique

Structural, electronic, optical and topological properties of Al-substituted CuInSe2 and two-dimensional van der Waals materials have been investigated by DFT calculations. Results show that CuIn1-xAlxSe2 has a direct bandgap with increasing value as x grows. The CuIn0.75Al0.25Se2 has been recognized as the optimal substituted compound in terms of bandgap and conversion efficiency. Cu/In/Al-Se lie in transit closed-shell region and show intermediate polar covalent interaction. As x increases, the BD of Al-Se decreases and that of In-Se is the strongest at any given x. Under biaxial strain, the bandgap of CuIn0.75Al0.25Se2 decreases at a faster rate under compressive strain than under tensile one. CuInSe2/AlP is thermodynamically stable in (001) direction while thermodynamically unstable in the (112) direction. Under biaxial strain, CuInSe2/AlP and CuIn0.75Al0.25Se2/AlP have type-II band offsets with small CBOs, which are 12 meV for the former and 283 meV for the latter, thus contributing to their high conversion efficiencies of 27.39% and 27.41% respectively. The WX2/MoX2 and GaX/InX have interfacial binding energies in ranges 19-45 meV/Å2 and 6-55 meV/Å2, and bandgaps in ranges 0.56-1.52 eV and 0.23-1.49 eV, respectively. Also, their absorption coefficients are both over 105 cm-1 and those of GaX/InX higher than those of WX2/MoX2. The BDs and |VBCP|/GBCP ratios of vdW X-X in homo- and heterostructures are linearly correlated. A cubic relationship between microscopic interatomic interactions and macroscopic electromagnetic behaviors has been established for vdW materials firstly relating to the weighted absolute BD summation and static dielectric constant