Faisabilité et réalisation d'un détecteur silicium/électrode diamant CVD pour la spectrométrie alpha en milieu liquide
Auteur / Autrice : | Nicolas Schmitt |
Direction : | Jean-Emmanuel Groetz, Bruno Vuillemin |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie |
Date : | Soutenance le 10/12/2019 |
Etablissement(s) : | Bourgogne Franche-Comté |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Carnot-Pasteur (Besançon ; Dijon ; 2012-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Laboratoire chrono-environnement (Besançon) - Laboratoire Chrono-environnement - CNRS - UFC (UMR 6249) / LCE - CEA Valduc (Is-sur-Tille, Côte-d'Or) |
Etablissement de préparation : Université de Franche-Comté (1971-....) | |
Jury : | Président / Présidente : Hubert Perrot |
Examinateurs / Examinatrices : Jean-Emmanuel Groetz, Bruno Vuillemin, Hubert Perrot, Gilles Montavon, Jean Aupiais, Sébastien Colas, Nicolas Saurel | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Gilles Montavon, Jean Aupiais |
Mots clés
Résumé
Cette thèse a vocation d’améliorer la spectrométrie alpha pour en faire une méthode de contrôle in situ non destructive en milieu liquide. Le très faible parcours des particules alpha dans la matière implique la séparation des éléments d’intérêt, puis l’électrodéposition de l’échantillon ou l’évaporation de son solvant pour l’analyse des radionucléides émetteurs alpha. La nécessité d’altérer l’échantillon pour les besoins de la mesure fait de la spectrométrie alpha une technique destructive et longue à mettre en œuvre. Parmi ces méthodes, l’électroprécipitation des actinides est prometeuse pour la réalisation d’une mesure in situ. Cependant, les différents systèmes de détection des rayonnements alpha ne sont pas compatibles avec une immersion en solution.Pour répondre à cette problématique, cette thèse présente la réalisation d’un détecteur silicium blindé par une électrode en diamant CVD. La thermocompression à température ambiante a été choisie pour développer un procédé d’assemblage et réaliser un prototype du détecteur. L’absence de traitement thermique préserve les propriétés du détecteur silicium tandis que la couche en diamant dopé bore permet son immersion en solution et lui confère des propriétés d’électrode. L’impact des épaisseurs des différentes couches sur les propriétés de détection du dispositif a été évalué par simulation Monte-Carlo et un compromis a été trouvé afin de préserver les propriétés de blindage et d’électrode du diamant CVD. Une étude de faisabilité et un démonstrateur ont été réalisés.Enfin, une cellule électrochimique avec contrôle hydrodynamique conçue par simulation éléments finis a été conçue pour suivre la formation de la couche d’hydroxyde au moyen des méthodes électrochimiques classiques. Les essais d’électroprécipitation de solutions cérium III et de thorium IV sur électrodes d’inox et de diamant montrent qu’il est possible de former et maintenir un film d’hydroxyde d’épaisseur compatible avec une analyse en spectrométrie alpha