Développement et évaluation d’une méthode à base de mousse pour l’oxydation améliorée de sols insaturés contaminés par des hydrocarbures

Foam-based method for the enhanced oxidation of unsaturated soils contaminated by hydrocarbons : set-up and assessment

• Auteur / Autrice : Iheb Bouzid
• Direction : Nicolas Fatin-Rouge
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 25/01/2019
• Etablissement(s) : Bourgogne Franche-Comté
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Carnot-Pasteur (Besançon ; Dijon ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut UTINAM (Univers, transport, interfaces, nanostructures, atmosphère et environnement, molécules) (Besançon) - Univers- Transport- Interfaces- Nanostructures- Atmosphère et environnement- Molécules (UMR 6213) / UTINAM
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement de préparation : Université de Franche-Comté (1971-....)
• Jury : Président / Présidente : Claudine Filiâtre
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Nicolas Fatin-Rouge, Claudine Filiâtre, Marie-Odile Nicolas-Simonnot, Olivier Atteia, Yoan Pechaud, Patrick Fievet, Quentin Giraud
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marie-Odile Nicolas-Simonnot, Olivier Atteia

Mots clés

Mots clés contrôlés

Sols -- Pollution par les hydrocarbures

Composés aromatiques polycycliques

Mots clés libres

Sites et sols pollués

Traitement in situ

Hydrocarbures

HAP

Oxydation chimique

Mousse

Polluted sites

In situ treatments

Hydrocarbons

PAH

Chemical oxidation

Foam

Résumé

La pollution des sols et des eaux par les contaminants organiques persistants est une préoccupation mondiale, compte tenu des risques sanitaires et environnementaux. La réhabilitation des sites et sols pollués par ces contaminants toxiques et récalcitrants représente donc un enjeu majeur. Beaucoup d’hydrocarbures lourds, comme les goudrons, sont généralement fortement adsorbés sur les sols, qui deviennent alors hydrophobes, limitant l’accès des fluides aqueux lors de traitements in situ. L’oxydation chimique in situ combinée avec l’emploi de surfactant (S-ISCO) est une technique efficace qui peut surmonter ce problème. Cependant, l’S-ISCO est limitée par la brièveté du contact entre solutions oxydantes et contaminants peu disponibles, surtout en zone insaturée perméable, à cause des effets gravitaires. Ce travail s’inscrit dans le cadre du projet ANR MOUSTIC. Il vise à développer une méthode d’injection de réactifs de dégradation, compatible avec la présence de surfactant et la dégradation sélective des polluants, s’affranchissant des effets gravitaires, et des contrastes de perméabilité et de mouillabilité du milieu. Une étude préliminaire a été réalisée en solutions contaminées par des HAP, pour étudier l’effet de surfactant et de la température sur la sélectivité de l’oxydation par le persulfate des polluants ciblés. Ensuite, nous avons développé une méthode à base de mousse, qui permet de distribuer le persulfate de manière isotrope et rémanente en milieu anisotrope insaturé et contaminé par un goudron sidérurgique, tout en préservant la sélectivité de l’oxydation des hydrocarbures. Cette méthode a été étudiée en cellule 2D dans des milieux modèles contaminés, constitués de billes de verres, puis de sables réels. La distribution d’oxydant a été systématiquement comparée avec les méthodes de référence. Enfin, l’intérêt de cette nouvelle méthode a été vérifiée en colonne dans des conditions pénalisantes, et comparée aux méthodes classiques.

Soil and water pollution by persistent organic contaminants is a worldwide concern, given health and environmental hazards. Hence, the remediation of sites polluted by these toxic and recalcitrant contaminants is a major issue. Many heavy hydrocarbons, like tars, are often tightly adsorbed onto soils, the latter becoming hydrophobic, restricting access of water-based amendments during in situ treatments. In situ chemical oxidation combined with the use of surfactants (S-ISCO) is effective to overcome this problem. However, S-ISCO is limited by the short contact time between oxidant solution and low available contaminants, especially in permeable vadose due to gravity effects. This work is part of the ANR MOUSTIC project. It aimed to develop an injection method for the distribution degradation reagents, compatible with the presence of surfactant and for the selective degradation of pollutants, going beyond gravity effects and permeability or wettability contrasts of the contaminated medium. A preliminary study was carried out in PAH-contaminated solutions, to study the effect of surfactants and temperature on the selective oxidation of targeted pollutants by persulfate. Then, we have developed a foam-based method, which allows to distribute persulfate uniformly and persistently in anisotropic, unsaturated soils contaminated by coal tar, while preserving the selective oxidation of hydrocarbons. This method was successfully assessed in 2D-sandbox using tar-contaminated model soils consisting of glass beads and soil material. Oxidant distribution using this method was systematically compared to traditional liquid solutions to assess its efficiency. At last, the interest of this new method was checked in columns in disadvantageous conditions and compared to usual methods.