Développement d’un microscope électronique en transmission cohérent ultrarapide basé sur une source électronique à champ froid enclenchée par laser

Development of a coherent ultrafast transmission electron microscope based on a laser-driven cold field emission source

• Auteur / Autrice : Giuseppe Mario Caruso
• Direction : Arnaud Arbouet, Florent Houdellier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 20/03/2019
• Etablissement(s) : Toulouse 3
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la Matière (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (Toulouse ; 1988-....)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dynamique ultra-rapide

Nanophotonique

Microscopie électronique en transmission

Mots clés libres

Microscopie électronique en transmission

Nano-optique

Dynamique ultrarapide

Ultrafast Transmission Electron Microscopy

Nano-optics

Ultrafast dynamics

Résumé

L'étude de la physique des systèmes à l'échelle nanométrique nécessite idéalement une résolution spatiale atomique et une résolution temporelle de l'ordre de la femtoseconde. La microscopie électronique en transmission ultra-rapide (UTEM), qui combine une résolution temporelle inférieure à la picoseconde et une résolution spatiale nanométrique, est récemment apparue comme un outil unique doté de résolutions spatio-temporelles sans précédent. Cependant, les performances des premiers UTEMs étaient limitées par la brillance des photocathodes utilisées comme source d'électrons ultra-rapide. Dans ce contexte, il a été vite réalisé que les UTEMs utilisant des sources d'électrons déclenchées par laser et basées sur des pointes métalliques comme émetteur, permettraient de dépasser cette limitation. L'objectif de cette thèse est de décrire le développement d'un microscope électronique en transmission ultra-rapide basé sur ce type de source dites " source à émission de champ froide ", pouvant fonctionner en mode continu ou ultra-rapide. L'émission d'électrons d'une nanopointe de tungstène est déclenchée par des impulsions laser femtosecondes, qui sont fortement focalisées par des composants optiques insérés proche de la cathode. La brillance mesurée est la plus grande mesurée à ce jour dans un UTEM. En associant cette nouvelle source de brillance élevée à un système d'injection/cathodoluminescence composé d'un miroir parabolique installé au-dessus du porte-échantillon, l'UTEM peut être utilisé pour réaliser des expériences TEM-pompe-sonde ultra-rapides résolues dans le temps. Les possibilités d'un tel instrument pour l'imagerie ultra-rapide, la diffraction, l'holographie électronique et la spectroscopie sont présentées. Une attention particulière a été accordée aux applications en nano-optique. La spectroscopie électronique de gain d'énergie (EEGS) permet notamment d'étudier les excitations optiques de nano-systèmes à travers les modifications du spectre d'énergie des électrons. La possibilité de synchroniser facilement les impulsions d'électrons libres ultra-courts avec l'excitation optique de l'échantillon dans les UTEM est essentielle pour l'observation d'interactions électron/photon fortement non linéaires. Ces expériences nous ont permis de caractériser les propriétés spectro-temporelles du faisceau d'électrons ultra-courts. La dernière partie propose une discussion des premières expériences d'holographie électronique hors-axe réalisées avec des impulsions électroniques ultra-rapides. En effet, la dose d'électrons dans le plan de l'échantillon étant considérablement réduite en raison du faible taux de répétition du train d'impulsions électronique, les hologrammes ultra-rapides sont obtenus dans des conditions dites " low dose " complexes. En conséquence, les paramètres expérimentaux couramment utilisés pour l'acquisition d'hologrammes avec des TEM conventionnels ne peuvent pas être directement utilisés en mode ultra-rapide. Des études expérimentales ont été réalisées pour déterminer les conditions optimales pour l'holographie électronique hors-axe ultra-rapide. L'influence de la dose, la longueur de cohérence de la source, les conditions d'illumination et les instabilités de l'instrument ont été systématiquement prises en compte.

The investigation of the physics of nanoscale systems ideally requires atomic spatial resolution and femtosecond time-resolution. Ultrafast Transmission Electron Microscopy (UTEM) combining subpicosecond temporal resolution and nanometer spatial resolution has recently emerged as a unique tool with unprecedented spatio-temporal resolutions. However, the performances of the first UTEMs were limited by the brightness of the photocathodes used as ultrafast electron source. In this context, it was soon realized that UTEMs relying on laser-driven electron sources based on nanoscale emitters would overcome this limitation. The aim of this thesis is to report the development of an ultrafast Transmission Electron Microscope based on a cold field emission source, which can operate either in DC or ultrafast mode. Electron emission from a tungsten nanotip is triggered by femtosecond laser pulses, which are tightly focused by optical components integrated inside a cold-field emission source close to the cathode. The measured brightness is the largest reported so far for UTEMs. Combining this new high brightness source with an injection/Cathodoluminescence system, composed of a parabolic mirror placed above the sample holder, the UTEM can be used to perform time-resolved ultrafast pump-probe TEM experiments. The possibilities of such an instrument for ultrafast imaging, diffraction, electron holography and spectroscopy are presented. Particular attention has been paid on applications in nano-optics. In particular, Electron Energy Gain Spectroscopy (EEGS) allows to investigate the optical excitations of nanosystems in the energy domain. The ability to easily synchronize ultrashort free electron pulses with the optical excitation of the sample in UTEMs is essential for the observation of strongly nonlinear electron/photon interactions. These experiments will enable us to characterize the spectro-temporal properties of the ultrashort electron beam. Off-axis electron holography performed with ultrafast electron pulses are finally discussed. The electron dose in the specimen plane is considerably reduced due to the low repetition rate of the electron pulse train. This peculiar property of ultrafast FE-TEMs implies that ultrafast holograms are acquired in low-dose-like conditions. As a consequence, the experimental parameters commonly used for the acquisition of off-axis electron holograms with conventional TEMs cannot be directly implemented in the ultrafast mode. Experimental studies were performed to find the optimum conditions for ultrafast off-axis electron holography. Influence of the dose, the coherence length of the source, the illumination condition and the instrument instabilities have been addressed.