Les cinétiques de dissolution : de l'approche mécaniste à l'échelle atomique à la description macroscopique à l'échelle centrimétrique

Dissolution kinetics : from a mechanistic approach at atomic scale to macroscopic description at centimeter scale

• Auteur / Autrice : Arnaud Bouissonnie
• Direction : Philippe Ackerer
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géochimie
• Date : Soutenance le 05/11/2019
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des Sciences de la Terre et Environnement (Strasbourg ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'hydrologie et de géochimie de Strasbourg (1997-2020)
• Jury : Président / Présidente : Stéphane Gin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Damien Daval, Catherine Noiriel, Encarnacion Ruiz Agudo
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Stéphane Gin, Cornelius Fischer

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dynamique des fluides

Dissolution

Minéraux

Cinétique chimique

Mots clés libres

Dissolution

Minéraux

Mise à l’échelle

Anisotropie

Modèle probabiliste

Transport réactif

Dissolution

Mineral

Upscaling

Anisotropy

Probabilistic model

Reactive transport

Résumé

Les cinétiques de dissolution représentent un composant majeur des flux de matière sur Terre. Lors de cette thèse, plusieurs facteurs pouvant impacter la dissolution ont été étudiés afin de lier différentes échelles spatiales. Cette thèse reporte l’étude de la dissolution de minéraux modèles (enstatite et calcite) de l’échelle de l’atome à celle de la face pour le premier, et de celle de la face à celle du milieu poreux pour le deuxième. L’anisotropie de dissolution observée expérimentalement sur l’enstatite a pu être reproduite à l’aide d’un modèle probabiliste des ruptures de liaisons. L’intérêt de ce type de modèle est démontré et des propositions quant à l’extension de son utilisation ont été faites. Un modèle de substitution du taux de dissolution de l’enstatite liant l’échelle atomique à celle de la face a également été proposé. L’étude de la calcite a, quant à elle, démontré l’importance du choix de la loi de vitesse dans les études de mise à l’échelle des taux de dissolution. Une expérience en colonne et sa simulation à l’aide d’un modèle de transport-réactif ont démontré que l’hétérogénéité de l’écoulement du fluide autour d’un minéral joue un rôle de premier ordre dans la dissolution des minéraux.

Dissolution kinetics represent a major challenge in the understanding of geological phenomena. During this thesis, several factors that could impact dissolution were studied in order to link different spatial scales. The dissolution of the model minerals of this thesis, enstatite and calcite, was studied from the atomic scale to the face scale for the first and from the face to the porous medium scale for the second. The dissolution anisotropy observed experimentally on enstatite could be reproduced using a probabilistic model. The interest of this type of model has been demonstrated and proposals for extending their use have been made. A surrogate model for the dissolution rate of enstatite linking the atomic scale to the face scale was also established. The study of calcite has demonstrated the importance of the selection of the rate law in dissolution rates upscaling studies. A column experiment and its simulation using a reactive-transport model demonstrated that the heterogeneity of the fluid flow around a mineral plays a major role in the dissolution of minerals.