Conception de la porosité d’une zéolithe mise en forme à diffusivité effective améliorée

Porosity design of a shaped zeolite for improved effective diffusivity

• Auteur / Autrice : Rogéria Paula Martins Bingre Do Amaral
• Direction : Benoît Louis
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Catalyse hétérogène
• Date : Soutenance le 20/09/2019
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Benoît Coasne
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Benoît Louis, Benoît Coasne, Svetlana Mintova, Ludovic Pinard, Patrick Nguyen
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Svetlana Mintova, Ludovic Pinard

Mots clés

Mots clés contrôlés

Diffusion (physique)

Porosité

Perméabilité

Matériaux poreux

Zéolites

Catalyse hétérogène

Mots clés libres

Liant

Zéolithe mise en forme

Méso- et macropores

Diffusivité effective

Binder

Shaped zeolite

Meso- and macropores

Effective diffusivity

Résumé

Les zéolithes sont des catalyseurs à base d’aluminosilicates largement utilisées dans l’industrie, particulièrement remarquables dans la catalyse. Ces matériaux sont synthétisés dans un laboratoire sous forme de poudre et doivent être mis en forme pour pouvoir être utilisés à grande échelle. Ce procédé est réalisé par l’ajout d’un liant, dans ce cas, la boehmite, pour conférer la résistance mécanique requise. Cette Thèse décrit l’introduction d’une porosité supplémentaire dans la zéolithe mise en forme en utilisant des agents porogènes. Ces catalyseurs ont été testés dans différentes réactions catalytiques et dans l’adsorption du toluène afin d’évaluer l’effet de la présence de méso- et/ou de macropores dans le liant. Une amélioration de la performance des échantillons a été vérifiée lors de l’augmentation du volume macroporeux. Les zéolithes ont été testées en RMN à gradient de champ pulsé, en mesures d’adsorption et en chromatographie en phase gazeuse inverse pour déterminer la diffusivité effective de molécules sondes. Les résultats ont permis de corréler les performances catalytiques avec une diffusion améliorée.

Zeolites are aluminosilicate catalysts widely used in industrial processes, with paramount importance in catalysis area. These materials are synthesized in a laboratory in a form of a powder and have to be shaped into centimeter-sized bodies to be implemented at large scale. This process is performed by the addition of a binder, in this case boehmite, to confer the mechanical strength required. The work described in this Thesis aimed to introduce additional porosity in shaped zeolite by means of pore former agents. These catalysts were tested in different catalytic reactions and toluene adsorption to assess the effect of meso- and/or macropores presence in the binder. It was verified an improvement of the performance of the samples with a raise in the macropore volume. The samples were also tested in pulsed-field gradient NMR, uptake measurements and inverse gas chromatography to determine the effective diffusivity of probe molecules. The results allowed to establish a correlation between the catalytic performance and an improved diffusion.