Thèse soutenue

Vers des catalyseurs de type Ni@silice anti-cokage et anti-frittage pour le reformage à sec du méthane
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Oscar Daoura
Direction : Franck LaunayMaya Boutros
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 20/09/2019
Etablissement(s) : Sorbonne université en cotutelle avec Université Libanaise
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de réactivité de surface (Paris ; 1985-....)
Jury : Président / Présidente : Cyril Thomas
Examinateurs / Examinatrices : Charbel Afif
Rapporteurs / Rapporteuses : Sabine Valange, Houssam El Rassy

Mots clés

FR  |  
EN

Résumé

FR  |  
EN

Le reformage à sec du méthane est un processus de conversion de CH4 et CO2 en H2 et CO ou gaz de synthèse avec un rapport molaire de 1, lequel peut servir comme matière première pour la production de carburant liquide par Fischer-Tropsch. Les catalyseurs à base de nickel sont des candidats prometteurs pour cette réaction. Ils présentent une très bonne activité, sont peu coûteux et sont plus disponibles en comparaison avec les matériaux à base de métaux nobles, mais ils se désactivent par frittage et dépôt du coke. La stabilisation de Ni par confinement et/ou par amélioration de la dispersion et de l'interaction des nanoparticules avec la silice font/fait partie des méthodes les plus efficaces et moins coûteuses pour lutter contre la désactivation lors du reformage, ce qui correspond à l’objectif principal de ce travail. Ainsi, de nouveaux catalyseurs à base de Ni, ont été synthétisés, caractérisés et testés en catalyse de reformage à sec de CH4. Trois points principaux ont été examinés: (i) Le test de l’efficacité de nouveaux supports mésoporeux (MCF) en variant la nature des précurseurs de Ni (sels ou colloïdes) incorporés par imprégnation ou synthèse directe après ajustement du pH, (ii) la préparation de monolithes mésoporeux de type SBA-15 avec une très bonne dispersion de Ni incorporé par voie « one-pot », (iii) le contrôle de la dispersion, de la taille des particules de Ni et donc de l’interaction avec de la silice non poreuse via la formation de phyllosilicates de Ni. Au final, les monolithes de type SBA-15 incluant Ni par voie « one-pot » et les particules de Ni0 issues de la réduction des phyllosilicates se sont avérés être les catalyseurs les plus performants.