Understanding organic aerosol formation processes in atmosphere using molecular markers : a combined measurements-model approach

par Grazia Maria Lanzafame

Thèse de doctorat en Chimie de l'environnement

Sous la direction de Bertrand Bessagnet.

Le président du jury était Solène Turquety.

Le jury était composé de Karine Kata Sartelet, José Baldasano, Florian Couvidat, Alexandre Albinet.

Les rapporteurs étaient Barbara D'Anna, Alma Hodzic.

  • Titre traduit

    Comprendre les processus de formation d'aérosols organiques dans l'atmosphère à l'aide de marqueurs moléculaires : une approche combinée mesures-modèle


  • Résumé

    L’aérosol organique (AO) constitue une large fraction des particules de l’air ambiant qui ont des impacts majeurs sur la qualité de l’air et le climat. Ses sources et processus de formation, surtout pour l’AO secondaire (AOS), sont encore méconnus induisant sa sous-estimation par les modèles de qualité de l’air. Ce travail a pour objectif d’améliorer la modélisation de l’AO en implémentant des émissions et processus de formation de marqueurs moléculaires organiques dans le modèle de chimie-transport CHIMERE. Il est basé sur la comparaison entre des sorties de modèle et de mesures réalisées en région parisienne (site périurbain du SIRTA, 25 km SO de Paris) en 2015 et sur 10 sites urbains en hiver 2014-2015. 25 marqueurs d’AOS biogénique et anthropique ont été quantifiés en phase particulaire et gazeuse et la formation de 10 a été simulée. L’évolution des concentrations en lévoglucosan (marqueur de la combustion de biomasse) a aussi été modélisée. Les résultats ont montré que les émissions de sources ou précurseurs (manquantes ou sous-estimées), les concentrations en radicaux (NO, HO2 et RO2) et le défaut de voies de formation, sont des paramètres clés pour la simulation des marqueurs d’AOS. Une faible dépendance à la T°C du partage gaz-particule a été observée alors que le partage hydrophile non idéal, souvent négligé, semble essentiel. Le lévoglucosan est bien modélisé, même si des sous-estimations existent dans certaines régions et une importante fraction gazeuse théorétique a été mise en évidence. La comparaison mesures/modèle de marqueurs moléculaires est un outil puissant pour évaluer les émissions, les processus physico-chimiques et à terme, estimer les sources d’AO.


  • Résumé

    Organic aerosols (OA) account for a large fraction of ambient air particulate matter and have strong impacts on air quality and climate. As their sources and atmospheric formation processes, notably for secondary OA (SOA), are still not fully understood, their concentrations are often underestimated by air quality models. This work aimed at improving OA modelling by implementing specific organic molecular marker emissions and formation processes into the chemistry-transport model CHIMERE. It was based on the comparison of model outputs with measurements from field studies performed in the Paris region (suburban site of SIRTA, 25 km SW of Paris) over 2015 and 10 French urban locations in winter 2014-2015. 25 biogenic and anthropogenic SOA markers have been quantified in both, particulate and gas phases and the formation pathways of 10 have been developed and simulated using CHIMERE. The evolution of levoglucosan concentrations (biomass burning marker) has been also modeled. The results obtained showed that sources and precursor emissions (missing or underestimated), radical concentrations (NO, HO2 and RO2) and the lack of formation pathways, are key parameters for the simulation of SOA markers. Gas/particle partitioning seemed poorly linked to the T°C while the inclusion of hydrophilic non-ideal partitioning, usually neglected, seemed essential. Levoglucosan was well simulated, even if some underestimations existed in some regions. A significant theoretical gaseous fraction was also highlighted. The model/measurements comparison of molecular markers is a powerful tool to evaluate precursor emissions, physicochemical processes and in the end, to estimate OA sources.


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