Écouter le bruit électrique pour les capteurs nanofluidiques

Listening to the electrical noise for nanofluidic sensing

• Auteur / Autrice : Adelchi Jacques Asta
• Direction : Benjamin Rotenberg
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Physique
• Date : Soutenance le 21/02/2019
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Physicochimie des électrolytes et nanosystèmes interfaciaux (Paris ; 2014-....)
• Jury : Président / Présidente : Lydéric Bocquet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Emmanuel Trizac
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Ignacio Pagonabarraga, Claire Chassagne

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fluctuations (physique)

Adsorption

Électrocinétique (effets d'interface)

Méthode de Boltzmann sur réseau

Nanofluides

Mots clés libres

Lattice boltzmann sur réseau électrocinétique

Propagation des moments

Hydrodynamique/électrocinétique

Adsorption/désorption

Nanofluide

Fluctuations

Lattice boltzmann electro

Moment propagation method

Hydrodynamics/Electrokinetics

Adsorption/desorption

Nanofluids

Fluctuations

Résumé

Le passage de la microfluidique, qui est aujourd'hui un domaine bien établi, à la nanofluidique nécessite le développement de techniques numériques. En utilisant la méthode de Lattice Boltzmann sur réseau électrocinétique (LBE), nous pouvons coupler l'équation de Navier-Stokes avec la théorie de Poisson-Nernst Planck et ainsi étudier les fluides confinés et chargés à l'échelle nanométrique. Les électrochimistes ont commencé à utiliser les fluctuations électriques qui en découlent pour extraire des informations sur les phénomènes interfaciaux et donc sur les processus microscopiques sous-jacents (par exemple: la détection de molécules uniques ou l’adsorption/désorption). Ceci nécessite de pouvoir modéliser des nanocondensateurs avec une différence de potentiel constante entre les deux électrodes, ce qui est la principale nouveauté ajoutée à l'algorithme LBE. Enfin, en couplant cette méthode à la méthode de propagation des moments, nous avons été en mesure de fournir un outil de calcul efficace, capable d'analyser les effets hydrodynamiques, électrocinétiques, d'adsorption/désorption et de taille finie dans des fluides confinés à l'échelle nanométrique, pour des géométries arbitraires, en régime linéaire et non linéaire, ainsi que dans les régimes transitoires et stationnaires. Dans le contexte du bruit électrique, la réponse temporelle de la charge à une perturbation de tension peut être liée à l'impédance et donc aux fluctuations électriques. A l'avenir, nous pourrons également étudier la réponse électrocinétique liée à la réponse de corrélation croisée entre la masse et les courants électriques.

Moving from microfluidics, which is now a well-established field, to nanofluidics requires the development of computational tools. Using the Lattice Boltzmann Electrokinetics (LBE) method, we can couple the Navier-Stokes equation with the Poisson-Nernst Planck theory and thus study charged confined fluids at the nanoscale. Electrochemists have begun to use the electrical fluctuations arising from them to extract information on the interfacial phenomena and thus the underlying microscopic processes (e.g. single molecule detection, adsorption/desorption). This requires to be able to model nanocapacitors with a constant potential difference between the two electrodes, which was the main novelty added to the LBE algorithm. Finally by coupling this method with the moment propagation method, we have been able to provide an efficient computational tool capable to analyse, hydrodynamic, electrokinetic, adsorption/desorption and finite size effects in fluids confined at the nanoscale, for arbitrary geometries, in both linear and non-linear regimes, as well as in the transient and steady state regimes. Within the context of electrical noise, the temporal charge response to a voltage perturbation can be linked to the impedance and thus to the electrical fluctuations. In the future we will also be able to study the electrokinetic response related to the cross correlation response between mass and electric currents.