Étude de la dynamique de photodissociation de molécules ionisées en couche interne par spectroscopie de moment

Photodissociation dynamics of ionized molecules in inner-shell by momentum spectroscopy

• Auteur / Autrice : Moustafa Zmerli
• Direction : Marc Simon, Renaud Guillemin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie physique et Chimie analytique
• Date : Soutenance le 24/09/2019
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de chimie physique-matière et rayonnement (Paris ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Marie Jardat
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : John Bozek
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Niloufar Shafizadeh, Patrick Rousseau

Mots clés

Mots clés contrôlés

Électrons -- Corrélation

Distribution angulaire (physique)

Photodissociation

Spectroscopie moléculaire

Mots clés libres

Coïncidence

Spectroscopie de moment

COLTRIMS

PEPIPIPICO

Dynamique de fragmentation

Photodissociation

Distribution angulaire

Explosion coulombienne

Momentum spectroscopy

Dissociation dynamics

Core-shell photoionization

Résumé

Nous avons étudié expérimentalement la relaxation d'un système atomique ou moléculaire après l'ionisation en couche interne par un photon X (2-12 keV). Les différents processus de désexcitation ont été étudiés par la mesure en coïncidence du vecteur vitesse des électrons et des ions émis permettant d'avoir accès aux corrélations vectorielles entre l’émission électronique et les ions formés. Des nouveaux résultats expérimentaux sur l’argon combinés avec le modèle théorique développé par nos collaborateurs ont montré l'existence effective du transfert de moment angulaire dû au PCI entre le photoélectron et l’électron Auger. Ensuite, la dynamique de fragmentations à trois corps de CS2 a été interprétée à l’aide d’une combinaison des observables géométriques et cinématiques. Nous avons montré qu’il est possible de séparer les différents types de fragmentation dans le cas où il s’agit d’une voie mixte. Puis, nous avons montré la présence des voies concertées massives après la dissociation de CH3I. Nous avons également observé la formation des ions multiplement chargés où la charge totale induite est arrivée jusqu’à +15 par l’absorption d’un photon unique. Enfin, la comparaison des données expérimentales avec des simulations de modèle d’explosion coulombienne nous a permis d’estimer le déplacement moyen de la molécule durant la relaxation.

We experimentally studied the relaxation of atomic and molecular systems following core-shell photoionization in tender X-ray regime (2-12 keV). The various processes of de-excitation have been studied by the coincidence measurements of the velocity vector of emitted electrons and ions allowing access to the vector correlations between the electrons and ions. New experimental results on argon combined with theoretical model developed by our collaborators have shown the effective existence of angular momentum transfer due to the Post-collision interaction (PCI) between the photoelectron and the Auger electron. Then, the CS2 three-body fragmentation dynamics was interpreted using a combination of geometric and kinematic observables. We have shown that it is possible to separate the different types of fragmentation in case of the mixed pathway. We also showed the presence of massive concerted pathways after the dissociation of CH3I molecule. Moreover, we have observed the formation of multiply charged ions where the total charge induced has reached +15 by single photon absorption. Finally, the comparison of experimental data with Coulomb explosion model allowed us to estimate the average displacement of the molecule during relaxation.