Thèse soutenue

Développement de catalyseurs innovants pour la valorisation chimique du CO2
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Auteur / Autrice : Katarzyna Swirk
Direction : Patrick Da CostaMonika MotakTeresa Grzybek
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Génie chimique
Date : Soutenance le 12/04/2019
Etablissement(s) : Sorbonne université en cotutelle avec AGH University of Science and Technology (Cracovie, Pologne)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences mécaniques, acoustique, électronique et robotique de Paris
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Jean Le Rond d'Alembert (Paris ; 2006-....)
Jury : Président / Présidente : Wojciech Suwała
Examinateurs / Examinatrices : Stanislaw Dzwigaj, Siméon Cavadias
Rapporteurs / Rapporteuses : Nela Ioana Fechete, Jacek Grams

Résumé

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Le reformage de CH4, qui fait partie des technologies de valorisation du CO2, est considéré comme une voie intéressante pour la production de gaz de synthèse. Les hydroxydes à double couche (HDC) contenant du Ni, Al2O3, MgO ont des propriétés prometteuses. Le dopage par Y, Zr ou Ce a également montré une influence positive sur l’activité catalytique. L’objectif de cette thèse était donc d’évaluer des HDC Ni/Mg/Al dopés par Y, et Zr ou Ce dans la réaction de reformage à sec du méthane (DRM), l’oxydation partielle du méthane (POM), l’oxydation partielle combinée au reformage du méthane (CRPOM) et le tri-reformage du méthane (TRM). Les catalyseurs ont été caractérisés par XRD, XRF, N2-sorption, TPR-H2, TPD-CO2, chimisorption d’H2, TEM, HRTEM, TGA et spectroscopie Raman et testés en TPSR de 600 à 850 °C et à 700 °C pendant 5h. En DRM, en présence de Y, la dispersion de Ni et la SBET ont augmenté. La co-imprégnation de Zr et Y a conduit à une meilleure stabilité due à la formation d’une phase YSZ. L'addition de Zr et Y par co-précipitation a permis d’augmenter la dispersion de Ni et la basicité totale. En reformage « oxydant », HTNi et HTNi-Y2.0 ont été testés. En POM, HTNi et HTNi-Y2.0 sont actifs et stables avec H2/CO≈2.0. En CRPOM, on observe une conversion plus élevée de CH4, mais moins importante pour le CO2 comparée au DRM. L'ajout d'O2 dans le mélange réactionnel a donc contribué à l'élimination du carbone. La formation de carbone est limitée avec un rapport CO2/H2O=1 (TRM). Cependant, avec CO2/H2O = 0,5, une grande quantité de C est toujours présente et la stabilité structurelle de HTNi-Y2.0 est influencée négativement lorsque la périclase est transformée en hydroxyde.