Development of a hybrid coating associating biomimetic hydroxyapatite and natural antibiotics with antibacterial properties

par Estelle Palierse

Thèse de doctorat en Physique et chimie des matériaux

Sous la direction de Thibaud Coradin et de Claude Jolivalt.

Le président du jury était Catherine Debiemme-Chouvy.

Le jury était composé de Franck Bouchart.

Les rapporteurs étaient Jean-Marie Nedelec, Christelle Combes.

  • Titre traduit

    Développement d’un revêtement hybride aux propriétés antibactériennes associant hydroxyapatite biomimétique et antibiotiques naturels


  • Résumé

    Cette thèse porte sur l’élaboration de revêtements de surface hybrides composés d’hydroxyapatite biomimétique et de molécules antibactériennes naturelles, dans le but d’ajouter des propriétés antibactériennes et d’améliorer l’ostéointégration d’implants en titane (Ti6Al4V). Quatre molécules naturelles biologiquement actives (MABs) ont été étudiées : acide rosmarinique, acide chlorogénique, baicaline et baicaléine. Pour comprendre l’interaction entre ces molécules et l’hydroxyapatite, nous présentons trois études complémentaires : en solution avec l’ion calcium, avec des nanoparticules d’hydroxyapatite et avec un revêtement de surface d’hydroxyapatite biomimétique sur alliage de titane. En solution, le pH influence la complexation entre les MABs et le calcium. Les MABs inhibent la formation de l’hydroxyapatite lorsqu’elles sont incorporées pendant sa synthèse, sous forme de nanoparticules ou de revêtements. Elles peuvent cependant être efficacement adsorbées à la surface de particules ou de revêtements pré-synthétisés. Enfin, nous présentons les propriétés biologiques des nanoparticules et de revêtements avec la baicaléine adsorbée. Les nanoparticules hybrides sont de potentiels agents antioxydants, mais n’ont pas d’activité antibactérienne. Les revêtements de surface hybrides sont quant à eux efficaces pour limiter la croissance bactérienne de Staphylococcus epidermidis CIP 105.777. L’originalité de ce travail repose sur l’utilisation de molécules antibactériennes naturelles, mais nous soulignons la difficulté de les utiliser de par leur faible solubilité et stabilité à pH physiologique, ce qui devra être considéré pour une utilisation dans des applications biomédicales.


  • Résumé

    This thesis aims to develop a hybrid coating based on biomimetic hydroxyapatite and natural antibacterial molecules, with the goal to add antibacterial properties and enhance the osseointegration of titanium (Ti6Al4V) implants. Four natural biologically active molecules (BAMs) were tested, rosmarinic acid, chlorogenic acid, baicalin and baicalein. To understand the interaction between those molecules and hydroxyapatite, we present here three complementary studies: in solution with calcium ion, with hydroxyapatite nanoparticles and with biomimetic hydroxyapatite coatings on titanium alloy. The complexation between BAMs and calcium ion in solution is highly pH-dependent. When incorporated within hydroxyapatite nanoparticles or coatings during synthesis, BAMs inhibit the formation of the mineral phase. On the contrary, they can be efficiently adsorbed on pre-synthesized particles. Finally, we present the biological properties of hydroxyapatite nanoparticles and coatings with adsorbed baicalein. Hybrid nanoparticles are potent antioxidant agents, but they do not exhibit any antibacterial activity, whereas hybrid coatings have a significant effect on the bacterial growth of Staphylococcus epidermidis CIP 105.777. This work originality stands on the use of natural antibacterial molecules, but we highlight the difficulty to handle them, due to their poor solubility and stability in physiological pH, which should be considered for further use in biomedical applications.


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