Dynamique structurelle induite par laser ultrabref sondée par spectroscopie des photoélectrons résolue en temps

Ultrafast induced structural dynamics probed by time-resolved photoelectron spectroscopy

• Auteur / Autrice : Manuel De Anda Villa
• Direction : Dominique Vernhet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 17/12/2019
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Richard Taïeb
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Martin Garcia, Claire Laulhé, Anna Lévy
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Aurélien Crut, Michael Meyer

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie de photoélectrons

Lasers femtoseconde

Métaux

Mots clés libres

Chauffage ultrarapide

Régime hors-équilibre

Dynamique structurelle

Métaux

Photoémission résolue en temps

Effet de charge-espace

Out-of-equilibrium

Structural dynamics

Time-resolved photoemission

Résumé

Ce travail est dédié à l’étude de la dynamique structurelle des métaux sous excitation laser femtoseconde en utilisant la technique de spectroscopie de photoémission résolue en temps (Tr-PES). Quand un matériau est irradié avec un pulse infrarouge bref, un régime hors-équilibre est établi entre les électrons chauds et le réseau atomique froid. La complexité de ce régime appelle des études expérimentales permettant d’améliorer notre connaissance des propriétés thermodynamiques des matériaux. Néanmoins, l’utilisation du diagnostic Tr-PES s’accompagne d’importants défis. Quand un métal est irradié avec un pulse laser très intense, des effets non-linéaires, comme l’ionisation multi-photonique, peuvent donner lieu à une émission de photoélectrons à des énergies cinétiques de dizaines d’eV. Le spectre, issu de l’impulsion pompe, peut masquer et déformer le spectre de photoélectrons de la sonde par interactions Coulombiennes, appelées « effet de charge-espace ». Pour surmonter cet effet, trois actions ont étés menées. Une ligne de lumière à 100 eV a été conçue et construite pour éviter la superposition des spectres pompe et sonde. L’effet de charge-espace a été étudié en profondeur de façon théorique et expérimentale. Enfin, l’émission issue de la pompe a été drastiquement réduite en ajustant judicieusement les paramètres expérimentaux. Cela nous a amené à réaliser des mesures Tr-PES de la dynamique structurelle sur des échantillons en cuivre en suivant l’évolution du spectre sonde de photoélectrons. Cette expérience démontre que la spectroscopie de photoémission résolue en temps est un diagnostic utile concernant l’étude des matériaux sous excitation intense.

This work aims to study the lattice structural dynamics of metals under laser femtosecond excitation using time-resolved photoelectron spectroscopy (Tr-PES). When irradiated by short infrared laser pulses, the thermal out-of-equilibrium state established between hot electrons and a cold lattice rises specific dynamics where the thermodynamic properties of matter are still subject to debate. The theoretical description of highly excited materials is difficult and appeals new experimental results to improve the understanding of these physical processes and material properties. Nonetheless, important challenges arise from the use of Tr-PES. When metals are irradiated with strong femtosecond infrared laser pulses, non-linear effects, like multiphoton ionization, can take place and produce photoelectrons with tenths of eV of kinetic energy. This pump photoelectron background can conceal the probe-induced photoelectron spectrum, and perturb the probe spectrum via Coulomb interactions (called space-charge effect). To overcome these challenges three actions were carried out. We designed and built a 100 eV beamline to avoid the superposition between the pump background and the probe photoelectron spectrum. The pump/probe space-charge effect was extensively studied theoretically and experimentally. Finally, the pump photoemission was greatly reduced in our experiments by carefully tuning the experimental parameters. This led us to perform Tr-PES measurements on copper samples of the lattice structural dynamics following the evolution of the photoelectron spectrum. The experiment constituted a proof-of-principle of the Tr-PES technique to study materials under strong excitation.