Matériaux hybrides polyvinyliques thermoréparants

par Aude Duhamel

Thèse de doctorat en Physique et chimie des matériaux

Sous la direction de Laurence Rozes.

Le président du jury était Philippe Guégan.

Le jury était composé de Nathalie Donnat, Pierre Bonnardel.

Les rapporteurs étaient Jean-François Chailan, Fabien Szmytka.


  • Résumé

    Avec l’objectif d’augmenter la durée de vie de matériaux polymères, ce travail de thèse étudie les propriétés de thermoréparation de matériaux hybrides polyvinyliques. Pour cela, nous avons synthétisé des polymères nanocomposites dont la réticulation de la matrice organique est assurée par des liaisons métal-ligands. L’échange de liaisons métal-ligands permet de redistribuer les points de réticulation au sein des matériaux et donc d’obtenir un réarrangement topologique du réseau qui conduit aux propriétés d’auto-réparation et de thermoformage. L’étude s’appuie sur trois élastomères dont la force de liaison à l’interface organique-inorganique diffère. Les trois bases de Lewis employées peuvent, en effet, former des complexes de coordination selon trois modes de complexation différents : l’imidazole est un ligand monodentate, l’acide carboxylique est un ligand pontant et le ß-cétoester est un ligand chélatant. Les tests de thermoréparation réalisés à la presse à compression mettent en avant les différents facteurs clefs permettant de moduler, de façon concomitante, les propriétés mécaniques des matériaux et les propriétés de réparation : la dynamique des segments de chaîne, le taux de ligands libre au sein du matériau, le taux de liaisons métal-ligands au sein de l’hybride et enfin la force de liaison métal-ligand.

  • Titre traduit

    Polyvinylic hybrid materials exhibiting thermo-stimulated self-healing properties


  • Résumé

    Organic-inorganic hybrid materials offer a wide range of interesting properties, especially due to the iono-covalent nature of the organic-inorganic bonds that leads to polymers with healing properties. In polymers, the inorganic component can play two main roles: network modifier or network former. The hybrid materials presented here are modified polyacrylates permanently cross-linked via metal-ligand bonds. Thanks to the exchangeability of these bonds within the networks, these particular materials show thermally induced healing properties. Furthermore, the inorganic part reinforces the polymers. Moreover, the hybrid organic-inorganic approach allows by tuning the strength of the metal-ligand bonds to have healing properties at different temperatures from room temperature to 150°C. Hereby, we have investigated the healing properties of polyacrylates dynamically cross-linked with different organic ligands able to complex metallic oxides. The adaptability of the networks has been highlighted by creep test and the efficiency of healing properties has been investigated by mechanical tests (tensile tests and DMTA) on both crude and repaired materials. Thereby, each system exhibits a critical temperature for healing properties that differs from the others and this temperature strongly depends on the strength of the metal-ligand bond at the hybrid interface.



Le texte intégral de cette thèse sera accessible librement à partir du 26-09-2021

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