Imagerie par diffraction cohérente des rayons X en large bande spectrale et développements vers une source harmonique au keV pompée par laser moyen-infrarouge à haut taux de répétition

Broadband Coherent X-ray Diffractive Imaging and Developments towards a High Repetition Rate mid-IR Driven keV High Harmonic Source

• Auteur / Autrice : Julius Huijts
• Direction : Hamed Merdji
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, molécules, rayonnement atmosphérique
• Date : Soutenance le 20/06/2019
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Interactions, dynamiques et lasers (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
• Jury : Président / Présidente : Jérôme Faure
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Hamed Merdji, Jérôme Faure, Caterina Vozzi, Christian Spielmann, Stefan Witte, Marc Hanna
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Caterina Vozzi, Christian Spielmann

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microscopie à rayons X

Rayons X

Génération d'harmoniques d'ordre élevé

Mots clés libres

Génération d'harmoniques d'ordre élevé

Rayons X

Imagerie par diffraction cohérente

Large bande spectrale

Force ponderomotrice

High harmonic generation

X-Rays

Coherent diffractive imaging

Broadband

Ponderomotive scaling

Résumé

Des sources des rayons XUV (1-100 nm) sont des outils extraordinaires pour sonder la dynamique à l’échelle nanométrique avec une résolution femto- voire attoseconde. La génération d’harmoniques d’ordre élevé (GH) est une des sources majeures dans ce domaine d’application. La GH est un processus dans lequel une impulsion laser infrarouge femtoseconde est convertie, de manière cohérente, en fréquences élevées dans le domaine EUV par interaction hautement non-linéaire dans un atome, une molécule et plus récemment, dans un cristal. La GH possède une excellente cohérence spatiale qui a permis de réaliser des démonstrations impressionnantes en imagerie sans lentille. Pour accroître le potentiel de ces sources, des défis sont à relever : leur brillance et énergie de photon maximum doivent augmenter et les techniques d’imagerie sans lentille doivent être modifiées pour être compatibles avec l’importante largeur spectrale des impulsions attosecondes émise par ces sources. Cette thèse présente une nouvelle approche dans laquelle des figures de diffraction large bande, i.e. potentiellement attosecondes, sont rendues monochromatiques numériquement. Cette méthode est basée uniquement sur la mesure du spectre de la source et la supposition d’un échantillon spatialement non-dispersif. Cette approche a été validée tout d’abord dans le visible, à partir d’un supercontinuum. L’échantillon binaire est reconstruit par recouvrement de phase pour une largeur spectrale de 11 %, là où les algorithmes usuels divergent. Les simulations numériques montrent aussi que la méthode de monochromatisation peut être appliquée au domaine des rayons X, avec comme exemple un masque semi-conducteur utilisé en de lithographie EUV. Bien que la brillance « cohérente » de la source actuelle (qui progresse) reste insuffisante, une application sur l’inspection de masques sur source Compton est proposée. Dans une extension de ces simulations un masque de lithographie étendu est reconstruit par ptychographie, démontrant la versatilité à d’autres techniques d’imagerie sans lentille. Nous avons également entamé une série d’expérience dans le domaine des X-durs sur source synchrotron. Les figures de diffraction après monochromatisation numérique semblent prometteuses mais l’analyse des données demandent des efforts supplémentaires. Une partie importante de cette thèse est dédiée à l’extension des sources harmoniques à des brillances et énergies de photon plus élevées. Ce travail exploratoire permettrait la réalisation d’une source harmonique compacte pompée par un laser OPCPA dans le moyen infrarouge à très fort taux de répétition. Les longueurs d’onde moyen infrarouge (3.1 μm dans ce travail de thèse) sont favorables à l’extension des énergies des photons au keV et aux impulsions attosecondes. Le but est de pouvoir couvrir les seuils d’absorption X et d’améliorer la résolution spatio-temporelle. Cependant, deux facteurs rendent cette démonstration difficile: le nombre de photons par impulsion de la source OPCPA est très limité et la réponse du dipôle harmonique à grande longueur est extrêmement faible. Pour relever ces défis plusieurs configurations expérimentales sont explorées : génération dans un jet de gaz ; génération dans une cellule de gaz ; compression solitonique et la génération d’harmoniques combinées dans une fibre à cristal photonique ; compression solitonique dans une fibre à cristal photonique et génération d’harmoniques dans une cellule de gaz. Les premiers résultats expérimentaux sur la compression solitonique jusqu’à 26 femtosecondes et des harmoniques basses jusqu’à l’ordre sept sont présentésEn résumé, ces résultats représentent une avancée vers l’imagerie nanométrique attoseconde sans lentille basée sur des algorithmes « large bande » innovants et une extension des capacités de nouvelles sources harmoniques ‘table-top’ au keV pompées par laser OPCPA.

Soft X-ray sources based on high harmonic generation are up to now unique tools to probe dynamics in matter on femto- to attosecond timescales. High harmonic generation is a process in which an intense femtosecond laser pulse is frequency upconverted to the UV and soft X-ray region through a highly nonlinear interaction in a gas. Thanks to their excellent spatial coherence, they can be used for lensless imaging, which has already led to impressive results. To use these sources to the fullest of their potential, a number of challenges needs to be met: their brightness and maximum photon energy need to be increased and the lensless imaging techniques need to be modified to cope with the large bandwidth of these sources. For the latter, a novel approach is presented, in which broadband diffraction patterns are rendered monochromatic through a numerical treatment based solely on the spectrum and the assumption of a spatially non-dispersive sample. This approach is validated through a broadband lensless imaging experiment on a supercontinuum source in the visible, in which a binary sample was properly reconstructed through phase retrieval for a source bandwidth of 11 %. Through simulations, the numerical monochromatization method is shown to work for hard X-rays as well, with a simplified semiconductor lithography mask as sample. A potential application of lithography mask inspection on an inverse Compton scattering source is proposed, although the conclusion of the analysis is that the current source lacks brightness for the proposal to be realistic. Simulations with sufficient brightness show that the sample is well reconstructed up to 10 % spectral bandwidth at 8 keV. In an extension of these simulations, an extended lithography mask sample is reconstructed through ptychography, showing that the monochromatization method can be applied in combination with different lensless imaging techniques. Through two synchrotron experiments an experimental validation with hard X-rays was attempted, of which the resulting diffraction patterns after numerical monochromatization look promising. The phase retrieval process and data treatment however require additional efforts.An important part of the thesis is dedicated to the extension of high harmonic sources to higher photon energies and increased brightness. This exploratory work is performed towards the realization of a compact high harmonic source on a high repetition rate mid-IR OPCPA laser system, which sustains higher average power and longer wavelengths compared to ubiquitous Ti:Sapphire laser systems. High repetition rates are desirable for numerous applications involving the study of rare events. The use of mid-IR wavelengths (3.1 μm in this work) promises extension of the generated photon energies to the kilo-electronvolt level, allowing shorter pulses, covering more X-ray absorption edges and improving the attainable spatial resolution for imaging. However, high repetition rates come with low pulse energies, which constrains the generation process. The generation with longer wavelengths is challenging due to the significantly lower dipole response of the gas. To cope with these challenges a number of experimental configurations is explored theoretically and experimentally: free-focusing in a gas-jet; free-focusing in a gas cell; soliton compression and high harmonic generation combined in a photonic crystal fiber; separated soliton compression in a photonic crystal fiber and high harmonic generation in a gas cell. First results on soliton compression down to 26 fs and lower harmonics up to the seventh order are presented.Together, these results represent a step towards ultrafast lensless X-ray imaging on table-top sources and towards an extension of the capabilities of these sources.