Lasers à pérovskites hybrides halogénées en microcavité

Hybrid halide perovskites-based microcavity lasers

• Auteur / Autrice : Paul Bouteyre
• Direction : Emmanuelle Deleporte
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Optique et photonique
• Date : Soutenance le 18/12/2019
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : École normale supérieure Paris-Saclay (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 1912-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Aimé Cotton (Orsay, Essonne)
• Jury : Président / Présidente : Jacqueline Bloch
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Emmanuelle Deleporte, Sébastien Chénais, Joël Leymarie, Samuel Stranks, Hai Son Nguyen, Fabien Bretenaker, Qihua Xiong
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sébastien Chénais, Joël Leymarie

Mots clés

Mots clés contrôlés

Pérovskites

Polaritons

Régime de couplage fort

Lasers en physique

Mots clés libres

Laser

Pérovskites hybrides

Strong coupling

Polaritons

Random Lasing

Lasers

Hybrid perovskites

Strong coupling

Polaritons

Random Lasing

Résumé

Depuis 2012, les pérovskites hybrides halogénées de type CH3NH3PbX3 (X = I, Br ou Cl) sont apparues comme très prometteuses non seulement dans le domaine du photovoltaïque mais aussi pour les dispositifs émetteurs de lumière comme les diodes électroluminescentes et les lasers. L'un des avantages cruciaux de ces matériaux semiconducteurs est leur méthode de déposition à basse température et en solution. Le réglage de la longueur d'onde d'émission des pérovskites dans tout le spectre visible par de simples substitutions chimiques dans la partie halogénée est un autre atout. En particulier, les pérovskites halogénées montrent une grande efficacité de luminescence dans le vert et pourraient répondre au problème du ''green gap'' dans les sources laser (le ''green gap'' fait référence à la baisse d'efficacité des diodes électroluminescente et diodes laser à semi-conducteurs émettant dans le vert).Le travail de doctorat mené ici a porté sur la réalisation d’un laser pompé optiquement à base de la pérovskite hybride CH3NH3PbBr3 émettant dans le vert. La structure réalisée consiste en une microcavité verticale à base d’une couche mince de 100 nanomètres de CH3NH3PbBr3 déposé par ''spin-coating'' (dépôt par enduction centrifuge), insérée entre un miroir diélectrique et un miroir métallique. Nous avons démontré, à température ambiante, le régime de couplage fort entre le mode photonique de la microcavité et l'exciton de la pérovskite. Ce régime de couplage fort conduit à la création de quasi-particules appelées les exciton-polaritons, qui sont une superposition cohérente d’états photonique et excitonique. En augmentant la puissance injectée optiquement, nous avons obtenu un effet laser dans cette microcavité. L’étude des propriétés d’émission de ce laser met en évidence que nous avons réalisé un laser aléatoire, émettant dans le vert, filtré directionnellement par la courbe de dispersion du polariton de basse énergie. Ce filtrage par la courbe de dispersion du polariton permet le contrôle de la directionnalité de l’émission laser sur une grande gamme d’angles : des angles aussi grands que 22° ont été obtenus expérimentalement.

Since 2012, the hybrid halide perovskites of CH3NH3PbX3 (X = I, Br or Cl) type have emerged as very promising not only in the field of photovoltaics but also for light-emitting devices such as light-emitting diodes and lasers. One of the crucial advantages of these semiconductor materials is their low temperature and solution deposition method. The tuning of the perovskites emission wavelength throughout the visible spectrum by simple chemistry substitutions in the halogenated part is another asset. In particular, the halide perovskites show a high luminescence efficiency in the green and could address the ''green gap'' problem in laser sources (the ''green gap'' refers to the drop in efficiency of light-emitting diodes and laser diodes emitting in the green).The thesis work carried out here is focused on the development of an optically pumped laser based on the hybrid halide perovskite CH3NH3PbBr3 emitting in the green. The structure consists of a vertical microcavity based on a 100-nanometre thin film of CH3NH3PbBr3 deposited by spin-coating, inserted between a dielectric mirror and a metal mirror. We have demonstrated, at room temperature, the strong coupling regime between the microcavity photonic mode and the exciton of the perovskite. This strong coupling regime leads to the creation of quasi-particles called exciton-polaritons, which are a coherent superposition of photonic and excitonic states. By increasing the optically injected power, we obtained a laser effect in this microcavity. The study of the emission properties of this laser shows that we have produced a random laser, emitting in the green, filtered directionally by the dispersion curve of the lower polariton. This filtering by the polariton dispersion curve allows the directionality of the laser emission to be controlled over a wide range of angles: angles as large as 22° were obtained experimentally.