Thèse soutenue

Modélisation du transport réactif dans les milieux fracturés de verre nucléaire d’intérêt industriel

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Auteur / Autrice : Maria Repina
Direction : Vincent Lagneau
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Géosciences et géoingénierie
Date : Soutenance le 27/02/2019
Etablissement(s) : Paris Sciences et Lettres (ComUE)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Géosciences, ressources naturelles et environnement (Paris ; 2000-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de géosciences (Fontainebleau, Seine et Marne)
Etablissement de préparation de la thèse : École nationale supérieure des mines (Paris ; 1783-....)
Jury : Président / Présidente : Tanguy Le Borgne
Examinateurs / Examinatrices : Vincent Lagneau, Frédéric Bouyer, Frédéric Plas, Mickaële Le Ravalec
Rapporteurs / Rapporteuses : Philippe Renard

Résumé

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Comprendre l'altération du verre nucléaire dans un réseau de fracture au sein d'un bloc de verre vitrifié est important pour la sûreté du conditionnement des déchets nucléaires (quantification des risques associés au relâchement des radionucléides). L’évaluation de la performance du stockage géologique des déchets nucléaires passe obligatoirement par la modélisation de l’altération aqueuse d’un bloc de verre nucléaire fracturé, l’échelle de temps envisagée (plusieurs milliers d’années) dépassant toute possibilité d’expérience directe. Cette thèse vise donc à combler le fossé entre les simulations d'écoulement et de transport à l'échelle du réservoir et la modélisation à l'échelle micrométrique des processus interfaciaux verre-eau, en apportant l'évaluation quantitative de la dégradation aqueuse du verre à l'échelle d’un bloc.Pour aborder ce problème, les objectifs principaux de cette thèse ont été fixés comme suit : (i) la reproduction des résultats expérimentaux obtenus précédemment (pour quelques fractures modélisées de manière discrète en mode diffusif), (ii) l’analyse de l'impact des géométries de fractures sur la quantité de verre altéré pour quelques fissures modélisées de manière discrète, (iii) l’étude de la possibilité d'adaptation du modèle géochimique à la modélisation dans le cadre de l’approche milieu équivalent, (iv) la mise au point d'une méthodologie de caractérisation, (v) la modélisation géostatistique et géométrique de réseau de fractures à l’échelle d’un conteneur de verre, (vi) le calcul des paramètres équivalents diffusifs, hydrauliques et les paramètres qui contrôlent la cinétique de dissolution de verre, et au final, (vii) la modélisation de transport réactif à l’échelle d’un conteneur.À titre illustratif, la méthodologie de la caractérisation de réseau fracturé proposée, basée sur le traitement des images, a été appliquée aux images bidimensionnelles (2D) de haute résolution de deux blocs de verre. Cette application a permis de mettre en œuvre à la fois les données directes obtenues par mesures des paramètres d’un réseau fracturé de verre vitrifié et les données indirectes explicatives issues des simulations thermomécaniques. L’application a abouti à la création de multiples réalisations de tessellation de réseaux fracturés équivalents qui ont ensuite été utilisées comme représentations physiques pour les calculs de la perméabilité équivalente, de la diffusion équivalente et des paramètres contrôlant la cinétique de dissolution de verre borosilicaté. L'évolution de la quantité de verre altéré obtenue en effectuant la modélisation de transport réactif appliquée à plusieurs réalisations de la tessellation de réseau fracturé équivalent a été comparée aux données expérimentales d’un essai d'altération aqueuse d'un conteneur non radioactif de verre nucléaire. Les résultats montrent que la méthodologie conçue offre une opportunité pour mieux comprendre l'impact de la fracturation sur l'altération aqueuse du verre vitrifié et constitue un outil fiable permettant de prendre en compte différents scénarios d'évolution du stockage.