Etudes expérimentales des fractionnements isotopiques indépendants de la masse dans la réaction de formation de l'ozone en phase plasma

Experimental studies of mass-independent isotopic fractionation in ozone formation reaction in plasma

• Auteur / Autrice : Lambert Baraut
• Direction : François Robert, Pierre Cartigny
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Cosmochimie
• Date : Soutenance le 14/03/2019
• Etablissement(s) : Paris, Muséum national d'histoire naturelle
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la nature et de l'Homme - Évolution et écologie (Paris ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Christof Janssen
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : François Robert, Pierre Cartigny, Christof Janssen, Maud Rotger, Joël Savarino, Amaëlle Landais
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Maud Rotger, Joël Savarino

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chimie de l'atmosphère

Composition chimique

Isotopes

Ozone

Mots clés libres

Ozone

Isotope de l'oxygène

Fractionnement isotopique

Fractionnement indépendant de la masse

Chimie en phase plasma

Ozone

Oxygen isotopes

Isotopic fractionation

Mass-Independent fractionation

Plasma chemistry

Résumé

L'atmosphère terrestre a subi, au cours de son histoire précoce, de très violents changements dans sa composition chimique. L'émergence des premiers êtres vivants photosynthétique a provoqué la mise en place et la modification des grands cycles biogéochimiques. L'usage des isotopes comme traceurs des processus physico-chimiques actifs pendant ces périodes s'est développé depuis les années 80. L'observation de compositions isotopiques anormales dans certaines molécules atmosphériques (ozone notamment), similaires à celles observées dans les météorites par Clayton (1973), pose question. De nombreuses hypothèses ont été proposées pour expliquer ce phénomène ''anormal''. L'objectif principal de cette thèse de doctorat est de développer, par l'expérimentation, l'étude d'un certain nombre de réactions en phase plasma du point de vue isotopique. Seront particulièrement étudiées des réactions appelées réactions à trois corps de formation de l'ozone, où la formation d'un complexe intermédiaire excité entre en jeu dans les mécanismes de génération de ces fractionnements isotopiques anormaux.

The Earth's atmosphere has undergone, during its early history, very violent changes in its chemical composition. The emergence of the first photosynthetic living beings has led to the establishment and modification of major biogeochemical cycles. The use of isotopes as tracers of active physico-chemical processes during these periods has been developed since the 1980s. The observation of abnormal isotopic compositions in certain atmospheric molecules (ozone in particular), similar to those observed in meteorites by Clayton (1973), raises questions. Many hypotheses have been proposed to explain this ''abnormal'' phenomenon. The main objective of this doctoral work is to develop, through experimentation, the study of plasma reactions from an isotopic point of view. In particular, ozone formation third-body reactions, where the formation of an excited intermediate complex is involved in the mechanisms of generating these abnormal isotopic fractionations, will be studied.