Thèse soutenue

Réduction catalytique sélective des oxydes d’azotes par l’ammoniac : cinétique, mécanisme et modélisation du système cuivre Chabazite
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Auteur / Autrice : Guillaume Pétaud
Direction : Anne Giroir-FendlerSonia Gil VillarinoMélaz Tayakout
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Catalyse
Date : Soutenance le 07/11/2019
Etablissement(s) : Lyon
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
Laboratoire : Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône)
Jury : Président / Présidente : Stéphanie Briançon
Examinateurs / Examinatrices : Anne Giroir-Fendler, Sonia Gil Villarino, Mélaz Tayakout, Eduard Iojoiu, Jean-Marc Schweitzer
Rapporteurs / Rapporteuses : Gérard Delahay, Jean-François Brilhac

Résumé

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Les oxydes d’azotes (NOx) sont un des groupes majeurs de polluants primaires émis dans l’atmosphère, principalement par les transports et l’industries, dont leur réduction constitue un enjeu sociétal crucial. Afin de répondre à l’évolution de normes environnementales plus exigeantes, la diminution des NOx est notablement explorée via la réaction clef de Réduction Catalytique Sélective par l’ammoniac (NH3-RCS) en employant des catalyseurs à base de cuivre et de fer. Le développement maîtrisé et perfectionné de cette solution requiert une profonde compréhension du système catalytique et ce à différentes échelles. Cette étude vise ainsi à développer un modèle cinétique multi-sites pour la représentation des performances NH3-RCS, par l’exploration des propriétés physico-chimiques, de surface et catalytiques d’une série de catalyseurs zéolitiques microporeux (Chabazite) supportant le cuivre. Cette série de catalyseurs imprégnés, échangés et « One-pot » permit la profonde caractérisation de différentes configurations de sites actifs dont les impacts sur les comportements catalytiques furent étudiés et identifiés selon différentes conditions opératoires. Ainsi, le modèle permit de prendre en considération, via la distinction selon leur nature, de 5 sites majeurs : la compétition d’adsorption, l’impact de l’eau, la formation et décomposition d’intermédiaires clefs et un schéma réactionnel précis, de représenter les activités des différents catalyseurs. De plus, l’étude In-situ de la surface de ces catalyseurs via spectrométrie infra-rouge à réflexion diffuse (DRIFT) fut complémentaire à la compréhension des dynamiques de surface et l’identification des mécanismes du procédé catalytique