Frittage par Spark Plasma Sintering de céramiques de carbure de bore : modélisation numérique du procédé et optimisation des nano-,microstructures pour l’amélioration des performances des absorbants en réacteurs à neutrons rapides

Spark Plasma Sintering of boron carbide ceramics : numerical modeling of process and optimization of nano,micro-structures to enhance absorber materials behavior in fast neutron reactors

• Auteur / Autrice : Lena Roumiguier
• Direction : Alexandre Maître, Guy Antou
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux céramiques et traitements de surface
• Date : Soutenance le 28/11/2019
• Etablissement(s) : Limoges
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences et ingénierie des matériaux, mécanique, énergétique (Poitiers ; 2018-2022)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherche sur les CERamiques (Limoges ; 2012-....)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Gremillard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Helen Reveron, Aurélien Jankowiak, Nicolas Pradeilles
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Thierry Cutard, Jacques Guillaume Noudem

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux -- Fluage

Propriétés mécaniques

Matériaux

Stoechiométrie

Spark plasma sintering (métallurgie)

Carbure de bore

Mots clés libres

Modélisation numérique

Numerical modeling

Résumé

Cette étude a pour objectif d’élaborer de nouveaux matériaux de carbure de bore utilisés en tant qu’absorbants neutroniques en réacteurs à neutrons rapides. La stratégie adoptée vise l’affinement de la microstructure des matériaux afin de limiter le phénomène de déformation anisotropique des grains sous irradiation qui est responsable de la dégradation des pastilles en fonctionnement. Deux nuances de matériaux ont été élaborées par le procédé SPS avec des microstructures submicroniques et nanométriques, permettant une diminution des tailles de grains par rapport au matériau de référence historiquement utilisé par le CEA. Les matériaux SPS ainsi que le matériau de référence ont été caractérisés et comparés du point de vue chimique, mécanique et thermique. Ce second volet de l’étude a permis de sélectionner le matériau SPS submicronique et d’approfondir les caractérisations en matière de résistance à la rupture et de tenue aux chocs thermiques. Il a ainsi été montré un gain de performance par rapport au matériau de référence. D’autre part, le comportement au fluage à haute température du matériau SPS a été évalué et les mécanismes de déformation associés identifiés. Par ailleurs, la fabrication des pastilles d’absorbant nécessitant un accroissement du rapport hauteur sur diamètre par rapport aux pastilles SPS classiques, un modèle numérique a été développé. L’acquisition des différentes données du procédé nécessaire à cette modélisation a reposé sur une instrumentation spécifique aux mesures thermiques et électriques. D’autre part, les paramètres de densification du matériau SPS ont été déterminés à partir d’un modèle d’écoulement visqueux non linéaire. Les phénomènes thermiques, électriques et mécaniques décrits par le modèle ont alors été validés par la confrontation au suivi expérimental du retrait d’un échantillon de carbure de bore.

This study aims at developing new boron carbide materials, used as neutron absorbers for fast neutron reactors. The defined strategy is to refine the microstructure to limit the anisotropic swelling of grains under irradiation, responsible for the premature deterioration of pellets. To this end, submicronic and nanometric powders were densified by Spark Plasma Sintering. Two materials were elaborated by Spark Plasma Sintering with submicronic or nanometric microstructures, allowing a reduction in grain sizes compared to the reference material historically used in fast reactors by the CEA. SPS and reference materials were characterized and compared in terms of chemical composition, mechanical and thermal properties. This study led to the selection of the submicronic material and to further investigation regarding flexural strength and thermal shock resistance. The performance was improved compared to the reference. Moreover, the creep behavior at high temperature was characterized and creep parameters were identified. Furthermore, the production of absorbent pellets require to increase the height/diameter ratio compared to classical SPS pellets. Process data necessary for this modeling were obtained using specific thermal and electrical measurements. In addition, the densification parameters of the SPS material were determined from a nonlinear viscous flow model. The thermal, electrical and mechanical phenomena numerically described were then validated by confrontation with experimental monitoring of boron carbide sintering.