Caractérisation des particules de suie et de leurs précurseurs produits lors de la combustion de carburants fossiles et alternatifs : une étude in situ par diagnostics laser et ex situ par spectrométrie de masse

Characterization of soot particles and their precursors produced during the combustion of conventional and alternative fuels : an in-situ laser diagnostics and ex-situ mass spectrometry investigation

• Auteur / Autrice : Thi Linh Dan Ngo
• Direction : Éric Therssen, Yvain Carpentier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie theorique, physique, analytique
• Date : Soutenance le 10/10/2019
• Etablissement(s) : Université de Lille (2018-2021)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : PhysicoChimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A) - Laboratoire de Physique des Lasers, Atomes et Molécules (PhLAM)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Yvain Carpentier

Mots clés

Mots clés contrôlés

Analyse en composantes principales

Spectrométrie de masse des ions secondaires

Fluorescence induite par laser

Incandescence induite par laser

Composés aromatiques polycycliques

Propriétés physico-chimiques

Suie

Combustion

Biocarburants

Mots clés libres

Spectrométrie de masse après désorption et ionisation laser

Résumé

L'intérêt pour les biocarburants s’est considérablement accru ces dernières années car ceux-ci pourraient permettre de diminuer la dépendance aux combustibles fossiles et contribuer à une croissance neutre en carbone. L’influence de l’utilisation de biocarburants sur les émissions de polluants (CO,CO_2,NO_x,HC, etc.) a fait l’objet de nombreux travaux, cependant les effets de la nature de ces carburants alternatifs sur les propriétés physico-chimiques des particules et des espèces aromatiques produites sont encore peu étudiés. Dans le cadre de ce travail de thèse, nous visons à caractériser les émissions de particules de suie et d'hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) lors de la combustion de carburants conventionnels et alternatifs (biocarburants) pertinents pour les secteurs de l'automobile et de l'aéronautique, tout en essayant de mettre en lumière leurs influence sur les mécanismes de formation de ces polluants. Pour atteindre cet objectif, deux réacteurs de laboratoire, un bruleur turbulent swirlé et un Combustion Aerosol STandard (CAST), ont été utilisés comme générateurs de suie. De plus, nous avons combiné différentes techniques laser complémentaires in situ, les incandescence et fluorescence induites par laser (LII/LIF), et ex situ, la spectrométrie de masse après désorption et ionisation laser (L2MS) et la spectrométrie de masse des ions secondaires (SIMS). Dans une flamme turbulente swirlée pour cinq carburants (Diesel, n-butanol, mélange 50/50 Diesel/n-butanol, Jet A1 et Synthetic Paraffinic Kerosene SPK), les profils LII et LIF et les propriétés des particules de suie et de leurs précurseurs en fonction de la hauteur dans la flamme ainsi que leur composition chimique ont été étudiés. De fortes corrélations entre les résultats obtenus avec les techniques in situ et ex situ ont été mises en évidence permettant de caractériser spectralement et chimiquement ces espèces. En outre, une nouvelle méthode d'étalonnage a été développée pour déduire directement la fraction volumique de suie à partir du signal LII en utilisant la luminance énergétique absolue émise par une source ayant un rayonnement de corps noir. En parallèle, les expériences utilisant le dispositif CAST ont été menées avec les carburants aéronautiques (Jet A1 et SPK). Outre l'influence du carburant de substitution, les effets d’un stripper catalytique (CS) sur les particules de suie et les espèces volatiles ont été examinés.

Interest in biofuels has increased significantly in recent years as they could reduce dependence on fossil fuels and contribute to carbon-neutral growth. The influence of using biofuels on their exhaust emissions (CO,CO_2,NO_x,HC, etc.) has been studied widely. However, the effects of the nature of these alternative fuels on the physical and chemical properties of the particles and aromatic species produced are not fully understood. As part of this thesis work, we aim to study the emissions of soot particles and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) during the combustion of conventional and alternative fuels (biofuels) relevant to the automotive and aerospace sectors, while trying to highlight their influence on the formation of such pollutants. To achieve this goal, two laboratory combustors, a swirled turbulent jet burner and a Combustion Aerosol STandard (CAST), were used as soot generators. In addition, we have combined various complementary in-situ laser techniques, laser-induced incandescence and fluorescence (LII/LIF), and ex-situ two-step laser mass spectrometry (L2MS) and secondary ion mass spectrometry (SIMS). In a swirled turbulent jet flame for five fuels (Diesel, n-butanol, 50/50 Diesel/n-butanol mixture, Jet A1 and Synthetic Paraffinic Kerosene SPK), the LII and LIF profiles and properties of soot particles and their precursors with the height in the flame as well as their chemical composition were studied. Strong correlations between the results obtained with in-situ and ex-situ techniques have been demonstrated which allowed us to characterize these species spectrally and chemically. In addition, a new calibration method has been developed to directly deduce the soot volume fraction from the LII signal using the absolute radiance emitted from a light source having black body behavior. In parallel, experiments using the CAST device were conducted with aeronautical fuels (Jet A1 and SPK). In addition to the influence of the alternative fuel, the effects of a catalytic stripper (CS) on soot particles and volatile species were examined.