Analyse et modélisation des émissions de N20 dans un procédé de nitrification partielle et anammox

Analysis and modelling of N2O emissions in partial nitrification and anammox process

• Auteur / Autrice : Longqi Lang
• Direction : Mathieu Sperandio
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Genie des procedes et de l'environnement
• Date : Soutenance le 25/04/2019
• Etablissement(s) : Toulouse, INSA
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LISBP- Laboratoire d'Ingénierie des Systèmes biologiques et des Procédés - Laboratoire d'Ingénierie des Systèmes Biologiques et des Procédés / LISBP
• Jury : Président / Présidente : Eveline Volcke
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Mathieu Sperandio, Fabrice Béline, Nicolas Bernet, Mathieu Sebilo, Ahlem Filali
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Fabrice Béline, Nicolas Bernet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Protoxyde d'azote

Nitrites

Mots clés libres

Nitritation partielle et anammox (PNA)

Organismes oxydants de l'ammonium (AOO)

Facteur d'émission d'oxyde nitreux (N2OEF)

DO limitation

Préférence de site (SP)

Modélisation de l'oxyde nitreux

Ségrégation microbienne

Réduction des nitrites

Partial nitritation and anammox (PNA)

Ammonium oxidizing organisms (AOOs)

Nitrous oxide emission factor (N2OEF)

DO limitation

Site preference (SP)

Nitrous oxide modelling

Microbial segregation

Nitrite reduction

Résumé

Au cours des dernières décennies, le procédé couplant nitritation partielle et le procédé anammox (PNA) ont suscité beaucoup d’intérêt en raison d’un faible besoin énergétique et de l’évitement de la source de carbone organique externe par rapport aux systèmes biologiques classiques d’élimination de l’azote. Cependant, des émissions importantes de N2O ont été signalées comme un inconvénient majeur de ce procédé. Le gaz N2O est non seulement un gaz à effet de serre puissant, mais également une substance qui appauvrit la couche d'ozone dans la troposphère. Ce travail vise en premier lieu à une meilleure calibration des modèles de production de N2O associés aux organismes oxydants de l’ammonium (AOO) pour la prévision des émissions des systèmes PNA. Deuxièmement, l'objectif était de mieux comprendre le mécanisme de production de N2O dans le système PNA, la dynamique de ces émissions et l'influence du débit d'air.Au début, deux modèles étaient disponibles pour modéliser les émissions de N2O par les AOO. Par conséquent, leur capacité prédictive et leur calibration ont été évaluées sur la base de trois études de cas. Après la calibration simultanée avec les taux AOR et N2O-R, les deux modèles étaient finalement capable de décrire les flux de N2O expérimentaux et l’effet respectif du nitrite et de l’oxygène. En effet, ces deux paramètres sont cruciaux dans les systèmes PNA. Un modèle complet a ensuite été développé pour les systèmes PNA comprenant différentes voies biologiques de N2O.Les performances d'un procédé PN/A pour les boues granulaires combinant un faible débit d'air et un contrôle du point de consigne de l'OD terminal ont été étudiées. Le procédé a fonctionné avec succès pendant plus de 300 jours, contrôlé par le taux de transfert d'oxygène. Une diminution à long terme de la demande en oxygène jusqu'à 1,62 ± 0,15 a été observée en compagnie de l'augmentation de l'AUR. Les raisons de cette faible demande en oxygène ont été discutées, notamment un court-circuit possible par le NO. Une ségrégation des communautés microbiennes a été observée suivant les différentes tailles des agrégats. Les résultats du séquençage ont indiqué que Nitrosonomas était le principal AOO présent principalement dans les plus petits granules, alors que le genre Anammox était le Ca. Kuenenia et était le gène le plus abondant dans les plus gros granules. NOB a également coexisté dans le système avec le gène nitrospira.Le facteur d’émission de N2O a augmenté très progressivement lors du démarrage du procédé PNA (5 mois) de 0,4 ± 0,1% à 5,8 ± 0,3%. Les différences dans la réponse à court et à long terme des émissions de N2O suite à une variation du débit d'air ont été démontrées, révélant la complexité de la dynamique d’émission du N2O. La raison de ces observations est discutée en relation avec l'identification de la voie en utilisant la signature isotopique du N2O. L'étude confirme l'importance de la réduction des nitrites dans les filières de production et suggère également la contribution de la biomasse hétérotrophe alors qu'elle n'a pas été complètement démontrée. Le taux d'émission de N2O a progressivement diminué jusqu'à 2,3% à la fin de l'étude.

In recent decades, single stage partial nitritation and anammox process (PNA) have received great interests due to low energy needs and avoidance of external organic carbon source compared to conventional biological systems for nitrogen removal. However significant N2O emissions have been reported as a major drawback of such process. N2O gas is not only a potential greenhouse gas but also a dominant tropospheric ozone depleting substance. This work aims first a better calibration of N2O production models related to ammonium oxidizing organisms (AOO) for predicting emission from PNA systems. Secondly the objective was a better understanding of N2O production mechanism in PNA system, emission dynamics and influence of air flow rate.At start, two models were available for modelling N2O emissions by AOO. Hence their predictive ability and calibration were evaluated based on three case studies. After the two-steps calibration with AOR and N2O emission rate, both models could well describe the experimental N2O and the respective effect of both nitrite and oxygen. Indeed this two parameters are crucial in PNA systems. A complete model was then developed for PNA systems including different biological N2O pathways.The performances of a granular sludge PN/A process with combined low air flow and terminal DO set point control were studied. The process was successfully operated during more than 300 days and controlled through oxygen transfer rate. Long term decrease of oxygen demand down to 1.62±0.15 was observed in company with the increase of AUR. The reasons for such a low oxygen demand were discussed including a possible NO short-cut. Microbial community segregation was observed within the different aggregates size. Sequencing results indicated that Nitrosonomas was the major AOO present mainly in smallest granules whereas anammox genera was Ca. Kuenenia and was the most abundant gene in big granules. NOB also coexisted in the system with the nitrospira gene.The N2O emission factor increased very progressively during the start-up of PNA process (5 months) from 0.4±0.1% up to 5.8±0.3%. Differences in the short term and long term response of N2O emission to change in air flow rate were demonstrated, revealing the complexity of the N2O dynamics. The reason of such observations is discussed in relation with pathway identification using isotopes signature. The study confirms the importance of nitrite reduction in the production pathways, and also suggests the contribution from heterotrophic biomass whereas it was not completely demonstrated. N2O emission rate progressively decreased down to 2.3% at the end of the study.