Hétérostructures de van der Waals de haute qualité pour l'optoélectronique et la spintronique

High quality van der Waals heterostructures for optoelectronics and spintronics

• Auteur / Autrice : Emmanuel Courtade
• Direction : Bernhard Urbaszek, Pierre Renucci
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Nano-physique, nano-composants, nano-mesures
• Date : Soutenance le 27/09/2019
• Etablissement(s) : Toulouse, INSA
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la Matière (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LPCNO- Laboratoire de Physique et Chimie des Nano-Objets - Laboratoire de physique et chimie des nano-objets / LPCNO
• Jury : Président / Présidente : Michel Goiran
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bernhard Urbaszek, Pierre Renucci, Christophe Voisin, Valia Voliotis, Jacek Kasprzak
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Christophe Voisin, Valia Voliotis

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie

Forces de Van der Waals

Optoélectronique

Mots clés libres

Optoélectronique

Matériaux 2D

Dichalcogénures de métaux de transition

Hétérostructures de van der Waals

Spectroscopie optique

Valleytronique

Optoelectronics

2D Materials

Transition Metal Dichalcogenides

Van der Waals heterostructures

Optical spectroscopy

Valleytronics

Résumé

Des matériaux atomiquement minces tels que des monocouches de graphite, appelé graphène, peuvent être isolés avec des méthodes expérimentales simples. Depuis 2010, l’étude des monocouches de dichalcogénures de métaux de transition (TMD) tels que le MoS2 et le WSe2 est l'un des champs les plus actifs en matière de recherche dans le domaine de la matière condensée et de la physique des matériaux. Ces nouveaux systèmes sont attractifs pour différentes raisons. Les cristaux de TMD sous forme de matériaux massifs ont été étudiés depuis des décennies et constituent, dans la phase 2H, des semi-conducteurs à bande interdite indirecte. Le gap reste également indirect pour les cristaux plus minces jusqu’à la limite de la bicouche, mais lorsque l’on passe de la bicouche à la monocouche, la bande interdite devient directe et rend les monocouches de TMD intéressantes en vue d’applications en optoélectronique, ainsi que, du point de vue de la recherche fondamentale, dans le domaine de l’interaction lumière-matière.En plus d'être directes, les transitions optiques aux points K de la zone de Brillouin sont régies par des règles de sélection optique chirales. En utilisant une lumière polarisée circulairement droite ou gauche, des transitions optiques dans la vallée K+ ou K-, respectivement, peuvent être adressées. Les vallées K+ et K- sont liées par la symétrie par inversion du temps. Ici, l’objectif est de mesurer et de comprendre l’initialisation de la polarisation des vallées et la durée de vie de cette polarisation en vue de potentielles applications. Les bandes de valence et de conduction aux points K sont scindées en spin par l’interaction spin-orbite. Ainsi, en spectroscopie optique, les états de vallée et de spin peuvent être manipulés, ouvrant des perspectives concernant une électronique alternative basée sur ces états (« valleytronics »). Les transitions optiques sont gouvernées par des paires électron-trou appelées excitons, liées par l’attraction de Coulomb conduisant à des énergies de liaison de l'ordre de plusieurs centaines de meV.Au début de cette thèse, beaucoup de ces propriétés intéressantes étaient inaccessibles. Les détails des transitions optiques et de leurs propriétés de polarisation ont été masqués par la faible qualité optique des échantillons. Un point clé de cette thèse réside dans l'amélioration considérable de la qualité des échantillons. Nous détaillons les procédures de fabrication des échantillons développées au LPCNO qui dérivent de l'exfoliation et de méthodes sèches de stamping ne requérant pas l'utilisation de solvants. Nos échantillons montrent des transitions spectralement étroites approchant la limite homogène. Cela permet des études détaillées des propriétés excitoniques sous champs magnétiques appliqués et dans les structures à charge ajustable, en utilisant la spectroscopie de photoluminescence et de réflexion différentielle. Nous avons ainsi accès à des informations importantes telles que les énergies de liaison des excitons et la structure fine des excitons chargés, et nous soulignons les questions en suspens et les défis futurs dans ce domaine de recherche.

Atomically thin materials such as monolayers of graphite, called graphene, can be isolated with simple experimental methods. Since 2010 the research in atomically thin transition metal dichalcogenides (TMDs) such as MoS2 and WSe2 is one of the most active areas of condensed matter and materials physics research. This has several reasons : bulk TMD crystals have been studied since decades and are in the 2H phase semiconductors with an indirect bandgap. The gap remains indirect also for thinner crystals up to the bilayer limit, but when going from bilayer to monolayer the bandgap becomes direct and makes TMD monolayers interesting for applications in optoelectronics and for fundamental research in light-matter interaction.In addition to being direct, optical transitions at the K-points of the brillouin zone are governed by chiral optical selection rules. By using polarized light of right or left handedness optical transitions in the K+ or K- valley, respectively, can be addressed. The K+ and K- valleys are related by time reversal symmetry. This allows manipulating optically the valley index and allows interesting studies in the field of valleytronics. Here the target is to measure and understand valley polarization initialization and memory for potential applications. The valence and conduction bands at the K-points are spin split by the spin-orbit interaction, so in optical spectroscopy the valley and spin states are manipulated. Optical transitions are governed by electron-hole pairs, excitons, bound by Coulomb attraction leading to binding energies in the hundreds of meV range.At the beginning of this thesis many of these interesting properties were inaccessible. Details of optical transitions and their polarization properties were masked by the low sample quality. In this thesis we report on the considerable improvement in sample quality. We detail the sample fabrication procedures developed at the LPCNO based on exfoliation and dry stamping. Our samples show spectrally narrow transitions approaching the homogeneous limit. This allows detailed studies of excitonic properties in applied magnetic fields and in charge-tunable structures using photoluminescence and differential reflection spectroscopy. We access important information such as the exciton binding energies and the fine-structure splitting of charged excitons and we outline open questions and future challenges in this research field.