Growth, structure and electronic properties of epitaxial graphene on rhenium, towards a two-dimensional superconducting platform.
Croissance, structure et propriétés électroniques du graphène épitaxié sur rhénium, vers une plateforme bidimensionnelle et supraconductrice
Résumé
The realization of graphene-based hybrid structures, where graphene is associated with other materials, offers a promising avenue for testing a variety of phenomena. In particular, one can induce properties in graphene by proximity effects. Here, the targeted graphene-based system consists of a quasi free-standing graphene platform with induced superconducting character and in close vicinity to magnetic impurities. According to recent theoretical articles, such a sample could exhibit unconventional Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states.Although the targeted graphene-based system was not fabricated yet, we have addressed, with the help of surface science tools, all three ingredients required for its realization (quasi-free standing graphene, induced superconducting character and proximity to magnetic impurities).As previously demonstrated, graphene can be rendered superconducting by growing it directly on top of a superconducting material such as rhenium. Structural aspects related to graphene grown on Re(0001) were investigated. In particular, we showed that increasing the number of annealing cycles positively contributes to growing high-quality extended graphene domains. The structure of a surface rhenium carbide, which constitutes a usually ill-characterized object, was studied as well.Additionnally, a defect appearing as a depression in the nanorippled structure of graphene on strongly interacting metals such as Re(0001) and Ru(0001) was investigated and ascribed to stacking faults either in graphene or in the metal substrate.Using superconducting graphene grown on Re(0001) as a starting point for the fabrication of the targeted graphene-based system, we recovered the quasi free-standing character of graphene (lost due to its strong interaction with the rhenium substrate) via intercalation of sub-monolayer to few layers of gold atoms. A high density of defects observed in gold-intercalated graphene on Re(0001) was attributed to the intercalation process itself. Besides, we demonstrated that the rhenium-induced superconducting character in graphene was not affected by gold intercalation. At this point, two of the three requirements for realizing the targeted graphene-based system were fulfilled.Provided that we bring magnetic impurities in close proximity to such a sample, few-nanometers extended YSR states could be observed. Preliminary results involving two original magnetic verdazyl compounds were presented, one of which was deposited on a model system, namely Cu(111). Before turning to quasi-free standing superconducting graphene as a hosting material for these magnetic compounds, further investigations on model systems are needed. Indeed, we could not resolve the precise structure of the molecular assemblies covering the Cu(111) surface yet, and the thermal stability of the compounds was discussed.
La réalisation de structures hybrides à base de graphène, dans lesquelles le graphène est associé à d'autres matériaux, constitue une piste prometteuse pour l'étude de nombreux phénomènes. En particulier, il est possible de cette façon d'induire des propriétés dans le graphène via des effets de proximité. Ici, le système cible que nous avons considéré consiste en une plateforme de graphène quasi-flottant, au caractère supraconducteur induit, et qui est placée à proximité d'impuretés magnétiques. A la lecture d'articles théoriques parus récemment, il semble qu'un tel échantillon pourrait présenter des états de Yu-Shiba-Rusinov (YSR) non conventionnels.Bien que le système cible n'ait pas encore été fabriqué, les trois ingrédients nécessaires à sa réalisation (graphène quasi-flottant, caractère supraconducteur induit et proximité à des impuretés magnétiques) ont été abordés, et ce à l'aide d'outils de la science des surfaces.Comme cela a pu être démontré précédemment, le graphène peut être rendu supraconducteur lorsqu'il est crû directement sur un matériau supraconducteur tel que le rhénium. Des aspects structuraux liés au graphène crû sur Re(0001) ont été explorés. En particulier, nous avons montré qu'augmenter le nombre de cycles de recuit contribue positivement à la croissance de domaines de graphène étendus et de bonne qualité. La structure d'un carbure de surface du rhénium, habituellement mal comprise, a également fait l'objet d'une étude.De plus, nous avons examiné un défaut présent dans le graphène crû sur des métaux interagissant fortement, tels que le Re(0001) et le Ru(0001). Dans la structure ondulée à l'échelle nanométrique du graphène, ce défaut apparaît sous la forme d'une dépression. Sa présence a été attribuée à des défauts d'empilement se trouvant soit dans le graphène, soit dans le substrat métallique.En prenant le graphène supraconducteur crû sur Re(0001) comme point de départ pour la fabrication de notre système cible, nous avons recouvré le caractère quasi-flottant du graphène (perdu à cause de sa forte interaction avec le substrat de rhénium) via l'intercalation d'une sub-monocouche ou de quelques couches d'atomes d'or. La présence d'une forte densité de défauts, observée dans le graphène sur Re(0001) intercalé à l'or, a été attribuée au processus d'intercalation lui-même. Par ailleurs, nous avons démontré que le caractère supraconducteur du graphène, induit par le rhénium, n'est pas affecté par l'intercalation d'or. A ce stade, deux des trois conditions prévues pour la réalisation du système cible étaient remplies.A condition d'amener des impuretés magnétiques à proximité immédiate d'un tel échantillon, des états de YSR étendus sur plusieurs nanomètres devraient être observables. Des résultats préliminaires impliquant deux composés magnétiques de type verdazyl ont été présentés. L'un de ces deux composés fut déposé sur un système modèle : le Cu(111). Avant de considérer l'usage du graphène quasi-flottant et supraconducteur comme substrat-hôte de ces composés magnétiques, des études complémentaires sur des systèmes modèles sont nécessaires. Et pour cause, nous n'avons pas encore réussi à résoudre la structure exacte des assemblées moléculaires observées sur la surface de Cu(111) ; la stabilité thermique de ces composés a été mise en cause.
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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