Thèse soutenue

Transport électronique dans les fils en nanotubes de carbone : approche expérimentale et modélisation semi-empirique

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Auteur / Autrice : Yoann Dini
Direction : Jean Dijon
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie
Date : Soutenance le 07/10/2019
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes (ComUE)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'innovation pour les technologies des énergies nouvelles et les nanomatériaux (Grenoble)
Jury : Président / Présidente : Aida Todri-Sanial
Examinateurs / Examinatrices : Krzysztof Koziol, Jérôme Faure-Vincent
Rapporteurs / Rapporteuses : Anthony Ayari, Marc Monthioux

Mots clés

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Résumé

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Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement de nouveaux matériaux permettant de se substituer aux métaux pour les applications de transport de l’électricité. L’excellente conductivité électriques des nanotubes de carbone (NTC) ainsi que le fait qu’ils peuvent être assemblés sous forme de fil en font une alternative prometteuse. Cependant, la conductivité électrique des fils en NTC n’est pas encore suffisante pour directement concurrencer les métaux. Ce travail de thèse cherche à identifier et comprendre les points bloquants pour les dépasser et ainsi améliorer la conductivité des fils en NTC. Les nanotubes de carbones sont fabriqués par la technique de Chemical Vapour Deposition sous forme de tapis. Ces tapis dit "filable" permettent d'extraire une nappe de NTC que l’on densifie ensuite pour former un fil. Tous les travaux de la littérature sur ce type de fil rapportent des résistivités supérieures à 1 mΩ.cm. Afin de comprendre cette limite apparente, une étude approfondie du transport électronique de ces fils est présentée en étudiant le comportement de la résistance du matériau entre 3 K et 300 K. Cette analyse met en évidence que le transport dans les fils de NTC est dominé par les contacts entre NTC en dessous de 70 K et qu’il est dominé par le transport intrinsèque des NTC au-dessus de 70 K. L'amélioration de la conductivité des fils en NTC à température ambiante passe par l’amélioration de la conductivité intrinsèque des NTC. Pour ce faire, deux techniques sont présentées dans ce travail, l’amélioration de la qualité structurale des NTC obtenue par un recuit à plus de 2000 °C et le dopage. L'amélioration linéaire de la conductivité du fil de NTC avec la qualité structurale des NTC nous a permis d’atteindre un record de résistivité à 0.76 mΩ.cm. Le dopant présenté dans ce travail (PtCl4) est pour la première fois utilisé pour des fils en NTC. Ce dopant possède une excellente efficacité (résistivité diminuées par 3) et une très grande stabilité dans le temps. L’amélioration de la qualité structurale des NTC augmente fortement l’efficacité de dopage. La qualité structurale est indispensable pour atteindre d’excellentes conductivités électriques. Un schéma récapitule l’influence des différents paramètres expérimentaux sur le transport électronique des fils en NTC. Enfin, l’étude du transport électronique dans les matériaux en NTC a permis de développer un nouveau modèle de transport s’ajustant à la fois à nos travaux ainsi qu’à tous ceux de la littérature. Ce modèle consiste en deux résistances en série. La première résistance décrit le transport dans les matériaux en NTC en dessous de 70 K et est très bien décrite par la théorie d’un Liquide de Luttinger. La deuxième résistance dépend à la fois du transport intrinsèque des parois métalliques et semi-conductrices des NTC ainsi que de l’arrangement des NTC entre eux (faisceaux ou individualisés). Ce modèle permet de tirer les informations intrinsèques aux fils comme la façon dont les électrons sont injectés dans les NTC, l’influence des NTC semi-conducteurs par rapport aux métalliques et les libres parcours moyen des électrons dans la structure. L’ensemble de ces résultats indique que les paramètres indispensables pour obtenir des fils très conducteurs sont pour des NTC: d’une excellente qualité structurale, fabriqué sous forme individualisée et avec une forte proportion de parois métalliques.