Caractérisation de la nouvelle chambre de simulation atmosphérique CHARME et étude de la réaction d’ozonolyse d’un COV biogénique, le γ-terpinène

Characterization of the new atmospheric simulation chamber CHARME, and study of the ozonolysis reaction of a biogenic VOC, the γ-terpinene

• Auteur / Autrice : Layal Fayad
• Direction : Gaël Mouret, Cécile Coeur
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la terre, de l'univers et de l'espace. Terre, enveloppes fluides
• Date : Soutenance le 29/11/2019
• Etablissement(s) : Littoral
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Laboratoire de physico-chimie de l'atmosphère (Dunkerque, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : financeur : Pôle métropolitain de la Côte d'Opale
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère / LPCA
• Jury : Président / Présidente : Peter Wiesen
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Abdel Wahid Mellouki, John Wenger, Alexandre Tomas
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Abdel Wahid Mellouki, John Wenger

Mots clés

Mots clés contrôlés

Polluants atmosphériques

Atmosphère

Composés organiques volatils

Mots clés libres

Chambre de simulation atmosphérique

Caractérisation

Γ-terpinène

Ozone

Coefficient de vitesse

Etude mécanistique

Aérosols organiques secondaires

Atmospheric Simulation Chamber

Characterization

Γ-terpinene

Ozone

Rate coefficient

Mechanistic study

Secondary Organic Aerosols

Résumé

L’étude des mécanismes et interactions atmosphériques est un des sujets majeurs actuels de recherches environnementales. La façon la plus directe et pertinente pour étudier la transformation des polluants et la formation des aérosols dans l'atmosphère est de simuler les processus dans des conditions contrôlées et simplifiées. Une nouvelle chambre de simulation CHARME (CHamber for the Atmospheric Reactivity and the Metrology of the Environment) a été développée au Laboratoire de Physico-Chimie Atmosphérique (LPCA) de l’Université du Littoral Côte d’Opale (ULCO). CHARME est également dédiée à la validation de dispositifs optiques utilisés pour la métrologie d’espèces atmosphériques stables et instables (radicaux). La première partie de ces travaux de recherche concerne la caractérisation de tous les paramètres techniques, physiques et chimiques de cette nouvelle chambre et l’optimisation des méthodes pour étudier la réactivité des composés organiques volatiles (COV) et simuler la formation d’aérosols organiques secondaires (AOS). Les résultats obtenus démontrent que CHARME est un outil adapté pour reproduire les réactions se produisant dans la troposphère. La deuxième partie est dédiée à l’étude de la réaction d’ozonolyse d’un COV biogénique, le γ-terpinène. La constante de vitesse à (294 ± 2) K et la pression atmosphérique a été mesurée et les produits d’oxydation identifiés dans la phase gazeuse. L’hygroscopicité des aérosols organiques secondaires a également été étudiée. A notre connaissance, ce travail représente la première étude sur la formation des AOS à partir de l’ozonolyse du γ-terpinène.

The study of atmospheric processes is among the central topics of current environmental research. The most direct and significant way to investigate the transformation of pollutants and the formation of aerosols in the atmosphere, is to simulate these processes under controlled and simplified conditions. In this regard, a new simulation chamber, CHARME (CHamber for the Atmospheric Reactivity and the Metrology of the Environment) has been designed in the Laboratory of Physico-Chemistry of the Atmosphere (LPCA) in the University of Littoral Côte d’Opale (ULCO). CHAE is also dedicated to the development and validation of new spectroscopic approaches for the metrology of atmospheric species including gases, particles and radicals.The first aim of this research was to characterize all the technical, physical and chemical parameters of this new chamber and to optimize the methods for studying the atmospheric reactivity of volatile organic compounds (VOCs) and simulating the formation of secondary organic aerosols (SOA). The results of numerous experiments and tests show that CHARME is a convenient tool to reproduce chemical reactions occurring in the troposphere. The second research objective was to investigate the reaction of the biogenic VOC, γ-terpinene, with ozone. The rate coefficient at (294 ± 2) K and atmospheric pressure was determined and the gas-phase oxidation products were identified. The physical state and hygroscopicity of the secondary organic aerosols was also studied. To our knowledge, this work represents the first study on SOA formation from the ozonolysis of γ-terpinene.