Traitement catalytique des émissions issues de la combustion de la biomasse

Catalytic treatment of emissions from biomass combustion

• Auteur / Autrice : Hadi Dib
• Direction : Renaud Cousin, Stéphane Siffert
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 06/11/2019
• Etablissement(s) : Littoral
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Unité de chimie environnementale et interactions sur le vivant
• Partenaire(s) de recherche : Financeur : Pôle métropolitain de la Côte d'Opale
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Unité de chimie environnementale et interactions sur le vivant / UCEIV
• Jury : Président / Présidente : Thierry Visart de Bocarmé
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Benoît Louis, Svetlana Ivanova
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Benoît Louis, Svetlana Ivanova

Mots clés

Mots clés contrôlés

Biomasse -- Combustion

Oxydation catalytique

Monoxyde de carbone

Composés organiques volatils

Oxydes mixtes

Hydrotalcite

Mots clés libres

Hydrotalcite

Oxydes mixtes

Composés Organiques Volatils

Monoxyde de Carbone

Oxydation catalytique

Hydrotalcite

Mixed Oxide

Volatile Organic Compounds

Carbon monoxide

Catalytic oxidation

Résumé

La combustion de la biomasse et en particulier du bois constitue une alternative intéressante à l'utilisation des combustibles fossiles pour l'approvisionnement en énergie. Elle présente l'avantage de pouvoir être renouvelable sans contribuer à une émission supplémentaire de CO₂. Cependant, il est connu que les appareils de chauffage utilisant la biomasse comme combustible peuvent générer certains polluants gazeux dont notamment les Composés Organiques Volatils (COV) et le monoxyde de carbone (CO). Le post-traitement catalytique se révèle comme une des technologies les plus prometteuses pour limiter ces émissions de polluants. Ce projet vise donc à développer des matériaux catalytiques actifs, sélectifs en dioxyde de carbone et stables, assurant une décomposition complète du mélange de COV et de CO. Les catalyseurs à base de métaux nobles, étant reconnus pour leur bonne activité pour ce type de réaction d'oxydation, engendrent cependant un coût important pour le développement d'un tel procédé. L'objectif de nos travaux sera donc basé sur la synthèse et le développement de nouveaux matériaux catalytiques peu onéreux à base d'oxydes de métaux de transition qui seront utilisés comme alternatifs aux catalyseurs à base de métaux nobles. Afin d'obtenir des oxydes performants, la synthèse des matériaux en utilisant la voie hydrotalcite a été choisie. Nous avons montré l'effet bénéfique de l'ajout du cérium dans les oxydes MgAl-O et CuAl-O vis-à-vis de l'oxydation du toluène et/ou du CO. Une relation entre la réductibilité et l'activité de ces solides pour ces réactions a été observée. Pour les catalyseurs MgAlCe-O, aucun effet sur la conversion du toluène n'a été observé, cependant un effet significatif sur la conversion du CO en présence de toluène a été mis en évidence. Ainsi, un oxyde du type CuAlCe-O s'est avéré actif et stable pour la destruction de mélanges de COV et de CO. De plus, l'intérêt d'utiliser la voie hydrotalcite pour synthétiser ces oxydes CuAlCe-O a été vérifié par comparaison avec d'autres voies de synthèses. L'activité supérieure du catalyseur CuAlCe-O peut être corrélée à un effet de synergie entre les éléments cuivre et cérium.

Biomass burning, in particular wood, is an attractive alternative to the utilization of fossil fuels for energy supply, as it is renewable and does contribute to any additional CO₂ emission into atmospher. However, it is known that heating appliances using biomass generate large amounts of Volatile Organic Compounds (VOCs) and carbon monoxide (CO) during the combustion cycle. A catalytic post-treatment is one of the most promising technologies to limit the emissions of these pollutants. This project aims to develop active and selective catalytic materials with enhanced redox properties in order to achieve the total oxidation of VOCs and CO at low temperature. Noble metals based catalysts are considered as good candidates for such types of reactions. However, these catalysts are very expensive for adaptation to domestic heating device. The objective of our work is focused on the synthesis and development of innovative and cheaper catalytic materials composed of transition metal oxides that could be used as alternatives to noble metal catalysts. In order to obtain efficient oxides, the hydrotelcite route was chosen for the synthesis of the catalysts. The beneficial effect of adding cerium to MgAl-O and CuAl-O oxides towards the oxidation of toluene and/or CO was demonstrated. A relationship between the reducibility and activity of these solids for these reactions has been also identified. For MgAlCe-O catalysts, a beneficial effect on the conversion of toluene in presence of CO was observed. Indeed, the temperature of toluene oxidation was shifted at lower temperatures in presence of CO. In contrary, no effect on toluene conversion was observed for the CuAlCe-O materials. However, a significant effect on the conversion of CO in presence of toluene was revealed. Briefly, a CuAlCe-O type oxide with high activity and stability has been synthesized for the destruction of VOCs and CO mixtures. In addition, the advantage of using the hydrotalcite route to synthesize these CuAlCe-O oxides has been verified by comparison with other synthetic routes. The high activity of the CuAlCe-O catalyst can be attributed to the synergic effect between copper and cerium elements.