Etude expérimentale du omportement des Terres Rares en milieu réducteur : applications à la nébuleuse solaire et à la formation des chondrites à enstatite

Experimental study of rare earth elements behaviour in reducing conditions : application to the Solar nebula and the formation of enstatite chondrites

• Auteur / Autrice : Nathan Ingrao
• Direction : Tahar Hammouda, Ivan Vlastélic
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la Terre
• Date : Soutenance le 27/11/2019
• Etablissement(s) : Université Clermont Auvergne‎ (2017-2020)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences fondamentales (Clermont-Ferrand)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Magmas et Volcans
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Alix Barrat, Audrey Bouvier, Caroline Fitoussi, Pierre Schiano
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Hélène Bureau, Yves Marrocchi

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chondrites (météorites)

Terres rares

Mots clés libres

E-Chondrites

Terres Rares

Oldhamite

Volatilité

Fugacité d’oxygène

E-chondrite

REE

Oldhamite

Volatility

Oxygen fugacity

Résumé

L’étude des chondrites en tant que matériel primitif du système solaire permet de comprendre la formation et la différenciation de la Terre et le matériau d’origine de l’accrétion. Parmi ces chondrites, les chondrites à enstatite, un candidat important entant que matériel primitif terrestre, se forment dans des conditions réductrices. Une des problématiques concernant ces météorites est l’origine de leurs oldhamites (CaS), qui concentrent plus de la moitié de leur bilan en terres rares (jusqu’à 1000 fois les chondrites CI).La première partie de cette étude présente des expériences de fusion de mélanges de poudres synthétiques et naturelles (dopées en lanthanides) à 1300 et 1400_C, à basse pression et à basse fugacité d’oxygène. La comparaison des échantillons obtenus aux échantillons naturels montre que les abondances de terres rares dans les sulfures expérimentaux sont très basses par rapport aux échantillons naturels ce qui permet de rejeter une origine ignée simple de ces phases dans les météorites. Les spectres élémentaires naturels et expérimentaux présentent des points communs en ce qui concerne la présence d’anomalies en Eu et Yb qui sont positives dans la majorité des échantillons expérimentaux et dans certains échantillons naturels. Des analyses XANES sur l’Yb etle Sm montrent la présence de ces deux terres rares sous deux états de valence dans les échantillons. Les modélisations des partages oldhamite/verre silicaté, FeS/verre silicaté et enstatite/verre silicaté montrent que les intensités des anomalie sont dépendantes de ce changement de valence sous l’effet des conditions redox .Dans la seconde partie de ce travail nous avons analysé des condensats issus des mêmes expériences. Nous avons développé des méthodes de traitement des dépôt safin de les analyser à l’ICP-MS en solution et au MEB. Cette série d’expérience nous permet de constituer une base de données des abondances en terres rares dans les condensats selon les conditions de condensation. Cette base de données nous permet de discuter de la volatilité des lanthanides dans des conditions réductrices : Eu, Yb etSm sont les trois terres rares les plus volatiles. Nous concluons en proposant un modèle de comportement des terres rares dans la nébuleuse solaire réductrice qui nous permet d’expliquer la formation des oldhamites des chondrites à enstatite et leurs abondances en terres rares.

Studying chondrites as a primitive material of the solar system permit to understandformation and differentiation of the Earth and the original material of the accretion.Among the chondrites classes, the enstatite chondrites (E.C), a main candidate for Earthprimitive material, are associated with reducing conditions. One of the main problematicsaround these meteorites is the origin of their oldhamite (CaS) that concentrate more thanhalf of their REE (rare earth elements) budget (up to 1000 times CI chondrites).The first part of this study presents melting experiments done with mixtures ofsynthetic and natural powders doped in REE at 1300 and 1400_C, low pressure andlow oxygen fugacity. Comparing experimental samples to natural samples shows thathigh natural abundances are not reproduced experimentally and reject a simple igneousorigin for CaS in these meteorites. Despite this observation, natural and experimentalpatterns show anomalies in the same elements: Eu and Yb. These anomalies are mainlypositive in the experiments and also for some natural patterns. XANES analyses onYb and Sm show the presence of 2+ Yb and Sm together with their 3+ valence state.Models of oldhamite/melt, FeS/melt and enstatite/melt shows that the intensity of theanomalies are dependant of this valence change under different redox conditionsIn the second part of this study we analysed the condensates associated to the sameexperiments. We developed a treatment method for the deposits in order to analyse themwith the ICP-MS and the SEM. We constituted a database about REE concentrationsin the condensates as a function of the condensation conditions. From this database wediscuss the volatility of the REE under reducing conditions: Eu, Yb and Sm are the mostvolatiles. We conclude with a simple model of REE behaviour under the reducing solarnebula conditions, this model can explain the formation of CaS in E.C and their budgetin REE.