Modélisation de spectroscopie moléculaire par paquets d'électrons attosecondes

Molecular spectroscopy modeling by attosecond electron wave paquet

• Auteur / Autrice : Alex Clergerie
• Direction : Bernard Pons, Philippe Halvick
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 22/11/2019
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Phuong Mai Dinh
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bernard Pons, Philippe Halvick, Jimena Gorfinkiel, Alain Dubois, Jérémie Caillat, Christiane Koch
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Jimena Gorfinkiel, Alain Dubois

Mots clés

Mots clés contrôlés

Lasers femtoseconde

Génération d'harmoniques d'ordre élevé

Dynamique ultra-rapide

Mots clés libres

Molécules

Dynamiques ultrarapides

Génération d'harmoniques d'ordre élevé

Spectroscopie attoseconde

Molecules

Ultrafast dynamics

High-Order harmonic generation

Attosecond spectroscopy

Résumé

Sur la base d'une approche numérique bien optimisée dans le cas atomique, on développe des simulations numériques de la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans des molécules soumises à un champ laser intense et bref. Dans ce processus, un paquet d'onde électronique issu de l'ionisation vient, guidé par le champ, sonder la cible moléculaire à l'échelle attoseconde. Nous avons développé un modèle semi-classique dans lequel l'ionisation et la propagation de l'électron dans le continu sont traitées classiquement en termes de trajectoires électroniques, tandis que la photorecombinaison est décrite quantiquement. Nous présentons la méthodologie que nous avons mise en place, et son application à la génération d'harmoniques dans les molécules d'eauen phase gazeuse. Après des simulations dans lesquelles les molécules sont figées à leur géométrie d'équilibre tout au long de l'interaction, l'effet de la vibration nucléaire entre ionisation et recombinaison est explicitement pris en compte. Notre modèle fournit une description quantitative du processus de génération, associée à une image intuitive inhérente à la description classique de la dynamique électronique.

On the basis of previous numerical simulations for atomic targets, we develop a model to describe high-orderharmonic generation in molecules subjected to short and intense laser pulses. In this process, anelectron wavepacket launched through ionization is driven by the field and comes back to the molecular ioniccore that it probes on the attosecond timescale. Our model, to which we refer to as molCTMC-QUEST,describes ionization and electron propagation into the continuum classically, in terms of electron trajectories, while photorecombination is described quantum mechanically. We present the methodology that wehave built, and we later apply it to harmonic generation in water molecules. After simulations in which themolecules remain frozen in their equilibrium geometry throughout the interaction, we explicitly take intoaccount nuclear vibration between ionization and recombination. molCTMC-QUEST provides a quantitativedescription of the generation process combined with an intuitive picture of the interaction inherent in theclassical description of electron dynamics.