Etude et modélisation quantiques de propriétés thermophysiques et de transport par des méthodes phase-amplitude : collisions, interactions, trajectoires

par Henri Piel

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Michel Chrysos.

Soutenue le 20-11-2019

à Angers , dans le cadre de École doctorale Matériaux, Matières, Molécules en Pays de la Loire (3MPL) (Le Mans) , en partenariat avec Institut des sciences et technologies moléculaires d'Angers (Moltech Anjou) (équipe de recherche) et de MOLTECH-Anjou (laboratoire) .

Le président du jury était Narcis Avarvari.

Le jury était composé de Nadine Halberstadt.

Les rapporteurs étaient Ioan Schneider, Maurice Raoult, Lorenzo Ugo Ancarani.


  • Résumé

    Apparaissant sous diverses formes, les méthodes phase-amplitude sont de précieux outils pour l’infiniment petit. Dans le domaine des collisions atomiques et moléculaires, la phase de la fonction d’onde est l’ingrédient principal pour le calcul des propriétés thermophysiques et de transport en milieux dilués ou denses. Dans cette thèse, une formulation nouvelle essentiellement basée sur l’équation de Lippmann-Schwinger est développée permettant d’accéder à la définition de la phase absolue, notion cruciale pour la détermination de telles propriétés. Outre son exactitude mathématique, sa performance numérique à la fois pour des interactions de courte, longue ou infinie portée rapporte la preuve de son utilité en physique moléculaire, nucléaire ou en physicochimie. Des liens insoupçonnés avec la phase de Milne sont établis, ouvrant la voie vers une généralisation à une encore plus vaste classe .d’interactions : celles pour lesquelles la notion de portée n’a pas de sens. Une mise au point, par ailleurs, d’un modèle très simple, jadis avéré étonnamment précis pour la description d'états liés (un seul état très faiblement lié dans He2, états Efimov dans des agrégats He3, ...) mais totalement inadéquat pour le continuum de He—He, est faite permettant d’en déterminer également diverses propriétés thermophysiques et de transport. Enfin, la présentation de la théorie de Bohm portant sur une notion de trajectoire réelle ou complexe permet de donner un aperçu de l’utilité des méthodes phase-amplitude à l’interface entre deux descriptions, quantique et classique, à travers trois cas distincts : l'oscillateur harmonique dissipatif, la molécule d'ammoniac, et la rotation d'un rotor moléculaire bicyclo-octane tripale synthétisé sur place

  • Titre traduit

    Quantum study and modeling of thermophysical and transport properties by means of phase-amplitude methods : collisions, interactions, trajectories


  • Résumé

    Being encountered in various forms, phase-amplitude methods are powerful devices for a plethora of quantum-mechanical problems. In atomic and molecular collisions, the phase in the wavefunction of the Schrödinger equation is the principal ingredient for the computation of thermophysical and transport properties in a gas or in the condensed matter. In the current report, an original Lippmann-Schwinger-based formulation, addressing the absolute definition and calculation of phase functions and shifts, i.e., concepts instrumental in the calculation of such properties, is developed. This formulation, aside from being mathematically exact, is particularly well-suited for computations relevant to short, long and infinite range interactions, thereby offering evidence of its utility to a variety of molecular, physicochemical, or nuclear-engineering problems. Unsuspected linkages with the Milne phase are uncovered, encompassing not only all short and.infinite-range interactions in a unified framework but also the persistent ones, i.e., those in which the range is no longer a meaningful concept. Furthermore, a thoroughly improved, surprisingly simple and insightful model, which had formerly been developed for bound clusters (a single, loosely bound vibrational state in He2, Efimov-state calculations in He3, ...), but which at the time had failed to reproduce properties relevant to the He—He continuum, is proposed and applied to thermophysical and transport properties of helium. Finally, the concept of Bohm’s real and complex trajectory is introduced and applied to three distinct case-problems at the interface between a quantum and classical description: the dissipative harmonic oscillator, the bistability of NH3, and the rotation of a three-bladed bicyclooctane molecular rotator synthesized on the spot.


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