Transport processes in porous Li-O2 battery electrodes

par Amangeldi Torayev

Thèse de doctorat en Chimie. Chimie physique

Sous la direction de Alejandro Antonio Franco et de Clare P. Grey.

Soutenue le 22-03-2019

à Amiens , dans le cadre de École doctorale Sciences, technologie et santé (Amiens) , en partenariat avec Laboratoire de réactivité et chimie des solides (Amiens) (laboratoire) .

Le président du jury était Stefan A. Freunberger.

Le jury était composé de Alejandro Antonio Franco, Clare P. Grey, Charles Monroe, Fanny Bardé, Dominique Larcher.

Les rapporteurs étaient Stefan A. Freunberger, Charles Monroe.

  • Titre traduit

    Phénomènes de transport au sein d'électrode poreuse pour Li-O2 batteries


  • Résumé

    Les batteries Li-O2 sont intéressantes grâce à leur capacité de décharge théorique élevée qui est de l'ordre de 1168 mAh/g et aussi au faible coût des matériaux constitutifs. Cette technique doit faire face à plusieurs défis tels que le stabilité, la faible capacité en pratique, la rate capabilité et la durée de vie. Dans la cadre de ma thèse, on se concentre sur les études de mécanismes de transport à l'intérieur des électrodes poreuses des batteries Li-O2. Le transport de l'oxygène joue un rôle crucial sur la performance de la batterie. Parmi les défis mentionnés, on peut en théorique améliorer la faible de capacité de décharge et la rate capabilité en optimisant le transport de l'oxygène. Plusieurs modèles ont été développés durant ma thèse. Un modèle cinétique de Monte Carlo est développé pour étudier l'effet de la taille des pores sur la diffusion. Un autre modèle de continuum est utilisé afin d'étudier les impacts de la taille des pores des électrodes sur la capacité de décharge des batteries Li-O2, et puis la précision du modèle a été aussi analysée. Enfin, un modèle de réseau de pores est développé pour décrire en détail la méso-structure des électrodes et pour prédire leurs performances de manière plus précise. On montre que le modèle de réseau de pores est plus précis pour décrire l'impact de la taille des pores sur la performance des batteries que le modèle de continuum. Les expériences PFG-NMR sont utilisées pour mesurer l'évolution de la tortuosité de l'électrode durant la décharge. Selon les résultats qu'on a obtenu, on trouve que la tortuosité diminue en fonction de la profondeur de la décharge et que le taux de décomposition dépend de l'électrolyte


  • Résumé

    Li-O2 batteries are attractive thanks to their high theoretical discharge capacity of 1,168 mAh.g-1, and the low cost of their constituent materials. However, Li-O2 batteries face several challenges: stability, low practical capacity, rate capability and cycle life. In my PhD research, I focused on studying transport processes in porous Li-O2 battery electrodes. Transport of oxygen plays a crucial role in defining the battery performance. By improving transport, in principle, we can tackle two of the four aforementioned challenges of Li-O2 batteries, improving practical discharge capacity and rate capability. In my thesis I developed several models. A kinetic Monte Carlo model is developed to study pore size effect on diffusion. A continuum model is used to study electrode pore size effect on discharge capacity of Li-O2 batteries, and then the accuracy of the model is studied. A pore network model is developed to describe electrode mesostructure in detail and to predict the electrode performance in a more accurate way. We show that the pore network model is more accurate in describing pore size effect on battery performance than the continuum model. I conducted Pulsed Field Gradient NMR experiments to measure the evolution of electrode tortuosity along discharge; and we showed the tortuosity decreases along depth of discharge and the rate of decay depends on the electrolyte


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