Thèse soutenue

Modélisation moléculaire de phénomènes d'interface

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Auteur / Autrice : Balázs FábIán
Direction : Sylvain PicaudPal Jedlovszky
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 26/11/2018
Etablissement(s) : Bourgogne Franche-Comté en cotutelle avec Budapesti műszaki és gazdaságtudományi egyetem (Budapest)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Carnot-Pasteur (Besançon ; Dijon ; 2012-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut UTINAM (Univers, transport, interfaces, nanostructures, atmosphère et environnement, molécules) (Besançon) - Univers- Transport- Interfaces- Nanostructures- Atmosphère et environnement- Molécules (UMR 6213) / UTINAM
Etablissement de préparation : Université de Franche-Comté (1971-2024) - Budapesti műszaki és gazdaságtudományi egyetem (Budapest)
Jury : Président / Présidente : László Nyulászi
Examinateurs / Examinatrices : Sylvain Picaud, Pal Jedlovszky, László Nyulászi, Céline Toubin, Imre Bakó, Oldamur Hollóczki, Jean-Marc Simon, François-Alexandre Miannay
Rapporteur / Rapporteuse : Céline Toubin, Imre Bakó

Mots clés

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Résumé

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Les outils de simulation numérique permettent désormais l'analyse des interfaces à l'échelle moléculaire, tant du point de vue de leur structure que de leur comportement dynamique. Ainsi, dans mon travail de thèse, j'ai développé le logiciel PYTIM qui comprend les procédures les plus populaires d’analyse inter faciale à l'échelle moléculaire, fournissant une base solide pour les travaux de recherche sur les surfaces et interfaces.En utilisant ces méthodes, j’ai étudié le comportement dynamique des molécules situées aux interfaces de différents systèmes d'intérêt biologiques et atmosphériques. Ce faisant, j’ai étudié la corrélation entre la dynamique des molécules à la surface et les interactions intermoléculaires correspondantes.De plus, j’ai travaillé sur le calcul des profils de pression dans les systèmes simulés. Dans ce cas, définir localement une quantité macroscopique, la pression, à l’échelle microscopique représente un obstacle considérable. Nous avons cependant montré que les profils de pression peuvent être calculés dans des systèmes comprenant des charges ponctuelles via le contour de Harasima avec la méthode de sommation d’Ewald (PME). Par ailleurs, j'ai montré comment les contraintes rigides souvent utilisées dans les simulations introduisent un couplage entre les degrés de liberté translationnels (positions) et les degrés de liberté de rotation. La conséquence de ce couplage est que le tenseur d’énergie cinétique n'est plus constant même dans des systèmes en équilibre, ce qui peut introduire une différence significative dans le calcul de la tension de surface.Les méthodes développées au cours de mon travail de thèse ont permis de calculer, pour différents systèmes, la distribution de la tension superficielle près de l’interface, la relation entre la pression spinodale et le minimum du profil de pression latérale. Elles ont également permis de mieux comprendre les liens entre pression et mécanisme d’action des molécules anesthésiques,fournissant ainsi des bases moléculaires à l'hypothèse de Cantor.Enfin, j’ai étudié également l'équilibre gaz/solide en caractérisant, à l’aide de simulation de Monte Carlo dans l'ensemble grand canonique, le piégeage de molécules d'ammoniac dans un clathrate, sous conditions de pression et de température caractéristiques d'environnements extraterrestres.