Thèse soutenue

Dynamique ultrarapide corrélée : théorie, simulations et interprétations d'expériences de spectroscopie "attoseconde"
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Auteur / Autrice : Antoine Desrier
Direction : Jérémie Caillat
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 28/09/2018
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de chimie physique-matière et rayonnement (Paris ; 1997-....)
Jury : Président / Présidente : Rodolphe Vuilleumier
Examinateurs / Examinatrices : Valérie Blanchet, Valérie Véniard
Rapporteurs / Rapporteuses : Françoise Remacle, Eric Charron

Résumé

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L'objet de cette thèse est l'étude, à des échelles de temps de l'ordre ou inférieure à la femtoseconde, des corrélations dans la dynamique de photoionisation d'atomes et de molécules. Dans un premier temps, nous mettons en évidence l’influence des corrélations vibroniques donnant une asymétrie dans la dynamique d’ionisation de molécules diatomiques. Au travers de simulations numériques impliquant la résolution de l’équation de Schrödinger dépendant du temps, nous pouvons identifier l'influence de l’échange d’énergie se produisant entre le photoélectron et les noyaux sur cette dynamique. Plus encore, nous avons développé une approche stationnaire permettant de rendre compte de ces résultats, et de fournir une interprétation fondée sur la définition d’une géométrie effective associée à un canal vibrationnel. Cette approche est testée pour différentes molécules modèles, exhibant une asymétrie de charge ou encore de masse des noyaux. Nous validons cette approche par des simulations d’ionisation à un photon, mais aussi par des mesures interférométriques à deux photons. Le lien entre les deux phénomènes est ainsi mis en évidence. Dans une deuxième étude, nous sondons la dynamique de photoionisation d’atomes modèle en présence d’une résonance de Fano. Nous étudions, à l'aide d'un modèle multicanaux, la formation dans le temps des spectres de photoélectrons, puis validons une conjecture utilisée implicitement par différents groupes pour leurs interprétations d'expériences de spectroscopie résolue en temps. Nous montrons la robustesse de cette conjecture, et poussons plus loin la comparaison avec l’expérience en soulignant les effets de l’impulsion «sonde» sur la dynamique. Ces travaux ont été effectués en collaboration avec des groupes d’expérimentateurs, dont un au CEA Saclay.