Thèse soutenue

À la traque des sulphates volcaniques : de la modélisation de la formation des sulphates volcaniques troposphériques et de ses signatures isotopiques d’oxygène

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Auteur / Autrice : Tommaso Galeazzo
Direction : Slimane BekkiErwan Martin
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Géochimie
Date : Soutenance le 17/09/2018
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Géosciences, ressources naturelles et environnement (Paris ; 2000-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Atmosphères, observations spatiales (Guyancourt, Yvelines ; 2009-....) - Institut des sciences de la Terre de Paris (2009-....)
Jury : Président / Présidente : Chrystèle Sanloup
Examinateurs / Examinatrices : Tjarda Roberts, Sophie Laval-Szopa
Rapporteurs / Rapporteuses : Pierre Cartigny, Abdel Wahid Mellouki

Mots clés

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Résumé

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Les émissions volcaniques sont une source importante de soufre. Le soufre volcanique est oxydé et forme des aérosols sulfatés qui influencent le climat en absorbant et en dispersant le rayonnement solaire incident. Les émissions de soufre dans la troposphère influencent le climat local et régional, mais de grandes incertitudes subsistent en ce qui concerne l’oxydation et sa conversion en aérosols de sulfate volcanique. L’oxydation du soufre dans une vaste gamme de panaches volcaniques et l’influence des halogènes volcaniques sur la chimie du panache sont étudiées à l’aide d’un modèle de boîte chimique. Parallèlement, la composition isotopique en oxygène du sulfate volcanique, à savoir l’excès de 17-O (∆17O), est à l’étude, ce qui peut limiter les voies d’oxydation du soufre. Les résultats suggèrent qu’en présence de gouttelettes d’eau et de cendres, l’oxydation du soufre dans les panaches est principalement due à l’oxydation en phase aqueuse avec de l’O2 catalysé par des ions de métaux de transition (TMI). Les émissions d’halogènes favorisent la dominance de l’O2 /TMI en induisant des phénomènes d’appauvrissement de la couche d’ozone (ODE). En l’absence de gouttelettes d’eau, la chimie du panache est largement déterminée par la chimie hétérogène des aérosols primaires sulfatés. Les oxydants dominants dans ces panaches sont OH et H2O2. Le taux d’oxydation du soufre est considérablement réduit par rapport aux panaches contenant des gouttelettes d’eau. Les résultats montrent que les isotopes de l’oxygène dans les sulfates exercent de fortes contraintes sur l’équilibre chimique du soufre dans les panaches volcaniques et sur le rôle des halogènes volcaniques.