Propriétés mécaniques et de structure de films formés par évaporation de suspensions colloïdales

Structural and mechanical properties of dried colloidal silica layers

• Auteur / Autrice : Arnaud Lesaine
• Direction : Véronique Lazarus, Cindy Rountree
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique des matériaux
• Date : Soutenance le 12/12/2018
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences mécaniques et énergétiques, matériaux et géosciences (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Fluides, automatique et systèmes thermiques (Orsay, Essonne ; 1997-....) - Service de physique de l'état condensé (Gif-sur-Yvette, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
• Jury : Président / Présidente : Djimédo Kondo
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Véronique Lazarus, Cindy Rountree, Djimédo Kondo, Alexander F. Routh, Fabrice Célarié
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Djimédo Kondo, Alexander F. Routh

Mots clés

Mots clés contrôlés

Rupture, Mécanique de la

Structure

Propriétés mécaniques

Verre

Séchage

Colloïdes

Sol-gel, Procédé

Verre de silice

Mots clés libres

Colloïdes

Séchage

Fracture

Colloids

Drying

Fracture

Résumé

Le séchage d’une suspension colloïdale produit une couche solide plus ou moins poreuse. Ce processus intervient dans de nombreuses applications, telles que le procédé sol-gel ou la fabrication de laques et de peintures. Durant le séchage, l’évaporation du solvant entraîne la rétraction du matériau ; des contraintes importantes peuvent alors apparaître dans les couches colloïdales, les rendant susceptibles de se fracturer. Il est ainsi crucial de comprendre l’influence de paramètres de contrôle tels que la vitesse de séchage, l’épaisseur de la couche ou la taille de particule sur les propriétés mécaniques et de structure du matériau final. Dans cette thèse, nous avons utilisé des suspensions de Ludox (silice colloïdale) comme système modèle afin d’étudier l’effet de la vitesse de séchage sur les propriétés du matériau solide obtenu. Dans une première partie, nous avons mis en œuvre des mesures de porosité, ainsi que de microscopie à force atomique et de diffraction de rayons X, afin de caractériser l’effet de la vitesse de séchage sur les propriétés de structure des couches sèches. Nous avons mis en évidence l’importance de la polydispersité des suspensions initiales, ainsi que des phénomènes d’agrégation de particules, sur la structure et la compacité du matériau obtenu. Dans une deuxième partie, des mesures de constantes élastiques par propagation d’ultrasons nous ont permis de déterminer l’élasticité tensorielle (i.e. le module de compressibilité et celui de cisaillement) des couches colloïdales. Ces modules élastiques dépendent de la porosité du matériau ainsi que de la taille des particules de silice. Les données expérimentales ont été comparées aux prédictions de deux schémas d’homogénéisation (Mori-Tanaka et auto-cohérent), ainsi qu’au modèle de Kendall pour le module d’Young, qui prend en considération une énergie d’adhésion entre les particules. Enfin, nous avons déterminé la résistance à la fracture des couches colloïdales à l’aide de tests d’indentation Vickers. Cette résistance à la fracture, mesurée à la fin du séchage, est mise en relation avec la vitesse d’évaporation, la porosité du matériau, ainsi que la densité de fractures observées pendant le processus d’évaporation du solvant.

Drying a colloidal suspension results in the formation of a more or less porous solid layer. This procedure is central to many applications such as sol-gel processes, the design of paints and lacquers... As the solvent evaporation induces shrinkage of the material, large stresses can develop in these layers, making them prone to fracture. A crucial challenge is thus to understand the role of the control parameters, such as drying rate, film thickness and particle size, on the structural and mechanical properties of the final layer. In this thesis work, Ludox (colloidal silica) was used as a model system to study the effect of the drying rate on the structural and mechanical properties of the resultant solid. The effect of the drying rate on the structural properties of the dry layers was studied using porosity measurements as well as atomic force microscopy and small-angle X-ray scattering. We could evidence the importance of initial suspension dispersity and particle aggregation on the structure of the dry layers. Using ultrasound measurements, we determined the tensorial elasticity (bulk and shear moduli) of the dry layers. The elastic moduli can be related to the material porosity and the particle size. Thus, the experimental data was used to test several homogeneization schemes (Mori-Tanaka and self-consistent) as well as Kendall's model for the Young’s modulus, which considers the effect of adhesive forces between particles. Finally, hardness and fracture toughness of the materials were inferred from Vickers indentation tests. The fracture properties of the layers in their dry, final state were related to their packing fraction, the evaporation rate, and the density of the cracks formed during the desiccation process.