Étude théorique des propriétés thermoélectriques de nanostructures

Theoretical study of thermoelectric properties in nanostructures

• Auteur / Autrice : Brice Davier
• Direction : Jérôme Saint-Martin, Sebastian Volz
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Electronique et Optoélectronique, Nano- et Microtechnologies
• Date : Soutenance le 29/11/2018
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Electrical, optical, bio : physics and engineering (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de nanosciences et de nanotechnologies (Palaiseau, Essonne ; 2016-....) - Laboratoire d'énergétique moléculaire et macroscopique, combustion (Gif-sur-Yvette, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
• Jury : Président / Présidente : David Lacroix
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jérôme Saint-Martin, Sebastian Volz, David Lacroix, Samy Merabia, Mathieu Luisier, Jelena Sjakste
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Samy Merabia, Mathieu Luisier

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dynamique moléculaire

Phonons

Monte-Carlo, Méthode de

Nanostructures

Thermoélectricité

Mots clés libres

Thermoélectricité

Simulation

Monte Carlo

Dynamique Moléculaire

Transport thermique

Thermoelectricity

Simulation

Monte Carlo

Molecular Dynamics

Thermal transport

Résumé

Les générateurs thermoélectriques convertissent directement l'énergie thermique en énergie électrique. Ils pourraient devenir de plus en plus utiles à des fins de récupération d'énergie et font l'objet de recherches actives. Cependant, les meilleurs matériaux thermoélectriques sont rares et polluants.Le Silicium et le Germanium seraient des matériaux intéressants si leur efficacité thermoélectrique était améliorée. Pour ce faire, la nanostructuration est une voie possible, par exemple en introduisant des faces rugueuses ou de nouvelles interfaces semi-transparentes.Récemment, des nanofils polyphasés (composés d'une alternance de phases cubiques et hexagonales de Si et Ge) ont été fabriqués, mais la caractérisation expérimentale de nanostructures aussi complexes comprenant des matériaux exotiques peut être difficile. Dans cette thèse, nous étudions en détail le transport thermique dans des nanostructures avec des simulations numériques. Une méthode Monte Carlo originale a été développée, avec une description "full band" des matériaux. Elle inclut des modèles pour les faces rugueuses et les interfaces entre matériaux. Des simulations de Dynamique Moléculaire sont également effectuées pour caractériser les propriétés des interfaces.Nous confirmons que les phases hexagonales de Si et Ge ont une conductivité thermique inférieure à celle des phases cubiques correspondantes. Le modèle "full band" montre que le flux thermique est fortement anisotrope. Des modèles semi-analytiques habituels n'ont pas pu reproduire la conductivité thermique des nanostructures simulées avec des faces rugueuses.De plus, ces faces ont tendance à concentrer le flux de chaleur dans la direction principale de la nanostructure. Enfin, certaines interfaces polyphasées peuvent avoir une conductance thermique presque aussi faible que les interfaces Si/Ge, et pourrait ainsi améliorer significativement l'efficacité thermoélectrique des nanofils polyphasés. La méthode Monte Carlo présentée peut facilement être utilisée pour étudier une large gamme de matériaux, et elle est capable de modéliser des nanostructures arbitrairement complexes. A l'avenir, les simulations en Dynamique Moléculaire seront utilisées pour paramétrer un modèle plus réaliste d'interfaces.

Thermoelectric generators are able to directly convert heat into electrical energy. They could have a great potential in terms of energy harvesting, but unfortunately, the best thermoelectric materials are rare and pollutant.Silicon and Germanium would be attractive materials if their thermoelectric efficiency were improved. For this purpose, nanostructuring is a possible route, for instance via the introduction of rough boundaries or interfaces between materials.Recently, polytype nanowires (composed of a sequence of cubic and hexagonal phases of Si and Ge) have been fabricated, but the experimental characterization of such complex nanostructures with exotic materials is challenging.In this thesis, we study the details of thermal transport in nanostructures with numerical simulations. An original Monte Carlo method is developed, with a full band emph{ab initio} description of materials. It includes models for the rough boundaries and the solid-solid interfaces. Molecular Dynamics simulations are also performed to characterize the properties of interfaces.We confirm that the hexagonal phases of Si and Ge have lower thermal conductivity than their cubic counterparts. The full band model shows a strong anisotropy in the heat flux.Usual semi-analytical models failed to reproduce the thermal conductivity of simulated nanostructures with rough boundaries. Besides, those boundaries tend to focus the heat flux in the main direction of the nanostructure. Finally, some polytype interfaces can have an interfacial conductance almost as low as Si/Ge interfaces, and thus could improve significantly the thermoelectric efficiency of polytype nanowires. The presented Monte Carlo method could easily be used with a wide range of materials,and it can model arbitrarily complex nanostructures. In the future, the results from Molecular Dynamics simulation will be used to parametrize a more realistic model of solid-solid interfaces.