Etude à l'échelle atomique de la plasticité et de la sur-stœchiométrie dans le dioxyde d'uranium

Atomic stacle study of plasticity and hyperstoichiometry in uranium dioxide

• Auteur / Autrice : Aurélien Soulié
• Direction : Frederico Garrido
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Énergie nucléaire
• Date : Soutenance le 02/10/2018
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Particules, hadrons, énergie et noyau : instrumentation, imagerie, cosmos et simulation (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Service de recherches de métallurgie physique (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 201X-2023)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
• Jury : Président / Présidente : Fabienne Berthier
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Frederico Garrido, Fabienne Berthier, Sandrine Brochard, Philippe Carrez, Lionel Desgranges, Samuel Murphy, Jean-Paul Crocombette
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sandrine Brochard, Philippe Carrez

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dioxyde d'uranium

Dislocations dans les cristaux

Plasticité

Clusters (chimie)

Structure atomique

Mots clés libres

Atomistique

U₄0₉

Agrégats d'oxygène

Plasticité

Dislocations

Dioxyde d'uranium

Oxygen clusters

Dislocations

Atomic scale

Plasticity

Uranium dioxide

U₄0₉

Résumé

L’objectif de ce travail consiste d’une part à étudier la plasticité dans le dioxyde d’uranium en décrivant à l’échelle atomique le mécanisme de glissement des dislocations, et d’autre part à étudier l’oxyde sur-stœchiométrique en déterminant les configurations atomiques et les relations structurales des phases se formant sur le diagramme en fonction de la stœchiométrie O/U et de la température. Nous réalisons pour cela des simulations à l’échelle atomique par minimisation d’énergie et par dynamique moléculaire à l’aide d’un potentiel empirique complexe à charges variables, autorisant des modifications de charges d’ions en fonction de leur environnement local. Cette étude nous a permis dans un premier temps de caractériser la plasticité dans les monocristaux d’UO₂ en montrant qu’elle est produite dans les plans de glissement principaux {100} par glissement thermiquement activé de dislocations coin à basse température par un procédé de germination et de croissance de paires de décrochements sur ces dislocations. Dans un second temps, le même potentiel empirique nous a permis de préciser à l’échelle atomique la structure de la phase désordonnée UO₂₊ₓ à haute température et l’évolution en fonction de la température de la structure de la phase ordonnée U₄O₉₋ᵧ. Nous donnons alors une description atomistique d’une partie du diagramme de phase. Ainsi, l’outil que nous utilisons, un potentiel à charges variables, nous a permis de mieux comprendre les propriétés de l’UO₂ et d’une façon plus générale, nous prouvons que ce type d’outil est prometteur complémentaire aux potentiels empiriques classiques et aux méthodes ab-initio pour modéliser des systèmes atomiques complexes.

The aim of this work is to study on the first hand plasticity in uranium dioxide by the mean of an atomic scale characterization of dislocations glide mechanisms, and on the other hand to study hyper-stoichiometric uranium dioxide by the determination of atomic configurations and their relations that appear on the phase diagram as a function of O/U ratio and temperature. To achieve this, we perform atomic scale simulations by energy minimization and molecular dynamics using a complex variable charge empirical potential, which let the ionic charges vary as the local atomic environment is modified. We firstly characterize plasticity in UO₂ single crystals and show that it is governed in the {100} main glide planes by thermally activated edge dislocations glide at low temperatures by a mechanism of nucleation and growth of kink pairs on these dislocations. Then, the same empirical potential let us derive at the atomic scale the structure of the high temperature disordered UO₂₊ₓ phase and the evolution with temperature of the ordered structure U₄O₉. This gives an atomistic description of part of the U-O phase diagram. So, the tool we use, a variable charge empirical potential, let us understand more precisely UO₂ properties, and more generally we prove that this kind of tool is a promising alternative to classical empirical potentials and ab-initio methods to model complex atomic systems.