Thèse soutenue

Amélioration de la méthode de mesure de l'activité de dosimètres émetteurs de rayons X irradiés en réacteur nucléaire
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Auteur / Autrice : Jonathan Riffaud
Direction : Marie-Christine Lépy
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Imagerie médicale et radioactivité
Date : Soutenance le 11/07/2018
Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Particules, hadrons, énergie et noyau : instrumentation, imagerie, cosmos et simulation (Orsay, Essonne ; 2015-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'intégration des systèmes et des technologies (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2001-....) - Commissariat à l'énergie atomique (France). Direction de l'Energie Nucléaire (Cadarache, Bouches-du-Rhône)
établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
Jury : Président / Présidente : Elias Khan
Examinateurs / Examinatrices : Marie-Christine Lépy, Elias Khan, Gilles Ban, Olivier Sérot, Annick Billebaud, Vincent Gressier, Claire Michelet
Rapporteurs / Rapporteuses : Gilles Ban, Olivier Sérot

Résumé

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La dosimétrie en réacteur permet de déterminer la fluence neutronique reçue pendant une irradiation et d’en caractériser le spectre (distribution énergétique des neutrons). Cette technique s’appuie sur la mesure de l’activité de dosimètres irradiés, constitués de métaux purs ou d’alliages. La mesure d’activité de ces échantillons est réalisée par spectrométrie gamma et X sur des rayonnements de faibles énergies (< 100 keV) et s’appuie actuellement sur un dosimètre étalon adapté et validé spécifiquement pour les conditions de mesure. Le but de la thèse est de s’affranchir de cette étape et de pouvoir mesurer directement l’activité des dosimètres. L’étude a concerné spécifiquement les dosimètres en niobium et en rhodium qui sont utilisés pour caractériser la signature des neutrons d’énergie autour de 1 MeV. Ils sont respectivement activés en Nb-93m et 1Rh-103m. Ces deux radionucléides se désintègrent par une transition gamma en émettant principalement des photons XK d’énergie autour de 20 keV, sur lesquels s’appuie la mesure d’activité en spectrométrie. Or, du fait de leur faible énergie, ces rayonnements présentent de nombreuses difficultés pour être analysés avec précision. Les différents paramètres nécessaires à la quantification de l’activité des dosimètres, avec une incertitude relative de l’ordre de 2 %, ont été étudiés en détails. Les travaux ont d’abord porté sur l’étalonnage en rendement des détecteurs au germanium hyper-pur (GeHP) dans la gamme d’énergie comprise entre 11 keV et 150 keV. Ceci constitue une étape cruciale dans la détermination de l’activité et s’avère délicate dans la gamme d’énergie considérée. L’approche expérimentale, utilisant des sources ponctuelles étalons, a été couplée à des modélisations semi-empiriques et à des simulations des interactions rayonnements-matière par des méthodes Monte Carlo (PENELOPE et GEANT4). Ces dernières ont permis d’approfondir l’étude du phénomène de diffusion des photons en basse énergie, aux alentours de 20 keV, qui interfère avec les pics d’absorption totale dans les spectres et perturbe leur analyse. Dans un second temps, les simulations de Monte Carlo ont également été utilisées pour établir les facteurs de corrections nécessaires à la mesure des dosimètres : auto-absorption du rayonnement dans le matériau et changement de géométrie entre les conditions d’étalonnage (source ponctuelle) et les conditions de mesure (échantillon métallique massif). Le phénomène de fluorescence lié à la présence d’impuretés (dans le matériau du dosimètre ou créées lors de l’irradiation en réacteur) a été étudié et les facteurs de corrections à appliquer pour en tenir compte ont été établis. Les données du schéma de désintégration, en particulier les intensités d'émission des rayons X, sont les principales composantes de l'incertitude sur la valeur d'activité des dosimètres. Les intensités d'émission X font rarement l'objet de mesures expérimentales, le plus souvent, leurs valeurs découlent du schéma de désintégration et des données fondamentales nucléaires et atomiques de l'élément tels les coefficients de conversion interne et le rendement de fluorescence. Plusieurs expériences ont été menées pour fournir de nouvelles données expérimentales. Les coefficients d’atténuation massique et les rendements de fluorescence K du niobium et du rhodium ont été déterminés en utilisant un rayonnement photonique monochromatique sur le synchrotron SOLEIL. Les intensités d’émission du Rh-103m ont été mesurées suivant deux approches, l’une à partir de rhodium activé au réacteur ISIS et l’autre à partir d’une solution de palladium-103. Toutes ces nouvelles valeurs sont comparées aux données publiées et le schéma de désintégration du Rh-103m est discuté.