Thèse soutenue

Caractérisation des matériaux lamellaires ou nanostructurés à base d’oxydes de métaux de transition pour la catalyse en phase liquide
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Auteur / Autrice : Ghinwa Fayad
Direction : Guillaume Clet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 05/12/2018
Etablissement(s) : Normandie
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale normande de chimie (Caen)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire catalyse et spectrochimie (Caen ; 1996-....)
établissement de préparation : Université de Caen Normandie (1971-....)
Jury : Président / Présidente : Marco Daturi
Examinateurs / Examinatrices : Guillaume Clet, Marco Daturi, Guylène Costentin, Stéphane Loridant, Philippe Boulay, Nathalie Tanchoux
Rapporteurs / Rapporteuses : Guylène Costentin, Stéphane Loridant

Résumé

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Les oxydes de métaux de transition lamellaires peuvent servir de catalyseurs pour la conversion de la biomasse, mais leur développement nécessite une meilleure compréhension de leurs propriétés. En conséquence, plusieurs matériaux lamellaires, tels que HNbMoO6, HNbWO6, H2W2O7 et H2WO4, ainsi qu'un nouveau type d'oxydes en couches basés sur Nb et W et caractérisés par des phases d'Aurivillius “en escalier” ont été largement caractérisés notamment par spectroscopie DRX et spectroscopie Raman. La possibilité de convertir les solides précurseurs au lithium ou bismuth en phases protonées a été étudiée. Ces oxydes ont la spécificité d'intercaler des molécules entre les couches, ce qui peut contribuer à l’activité catalytique en phase liquide. Pour identifier les rôles respectifs de l’intercalation et des propriétés de surface comme l’acidité, les matériaux ont été caractérisés en phase liquide par spectroscopie Raman en utilisant des bases organiques telles que les n-alkylamines (butylamine et octylamine) et la pyridine. L'intercalation avec des réactifs possibles, les n-alcools et le 2,5-hexanediol, a également été étudiée. L'activité catalytique de ces oxydes lamellaires a été déterminée grâce à une nouvelle réaction: la cyclo-déshdrataion du 2,5-hexanediol en 2,5-diméthyltétrahydrofurane. HNbMoO6 s’est avéré le catalyseur le plus actif, comparé à des catalyseurs acides conventionnels ou aux autres matériaux lamellaires. L’acidité et la capacité d’intercalation de ces divers matériaux lamellaires ont été comparées pour comprendre les différences observées pour l’activité catalytique.