Thèse soutenue

Développement par procédé plasma de couches minces de type TiO2 dopé à l'azote pour la production d'hydrogène par photo-électrolyse de l'eau sous lumière solaire
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Auteur / Autrice : Laurène Youssef
Direction : Stéphanie RoualdesMirvat Zakhour
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie et Physico-Chimie des Matériaux
Date : Soutenance le 19/11/2018
Etablissement(s) : Montpellier en cotutelle avec Université Libanaise. Faculté des Sciences (Beyrouth, Liban)
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Sciences Chimiques (Montpellier ; 2015-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Européen des membranes (Montpellier)
Jury : Président / Présidente : Samir F Matar
Examinateurs / Examinatrices : Stéphanie Roualdes, Mirvat Zakhour, Samir F Matar, Valérie Keller, Malek Tabbal, Joëlle Bassil, Sophie Tingry, Olivier Debieu
Rapporteurs / Rapporteuses : Valérie Keller, Malek Tabbal

Mots clés

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Résumé

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Le couplage direct de la séparation et de la photo-catalyse en utilisant des membranes à base de dioxyde de titane, est une approche intéressante habituellement appliquée dans les dispositifs de traitement de l'eau, et récemment envisagée pour d’autres applications, telle que la production d’hydrogène par photo-électrolyse de l’eau. En effet, le dioxyde de titane (TiO2) est bien connu pour ses propriétés photo-catalytiques. En outre, s’il est immobilisé sur support membranaire plutôt qu’utilisé en suspension, son intégration en procédé de séparation est facilitée, sans compter les gains apportés au procédé en termes de compacité, d’intégrité et de capacité séparative. Pour une telle application, des cellules originales sous forme de multicouches sont requises. Certains systèmes sont décrits dans la littérature mais aucun d’entre eux n’est réellement intégré (c’est-à-dire basé sur une géométrie de type multicouche micro-architecturée), ni formé de couches minces obtenus par procédés plasma. Or les procédés plasma sont généralement compétitifs pour l’obtention de systèmes multicouches de hautes intégrité et compacité. Dans le cadre de récents travaux menés à l’IEM, différents types de couches minces ont été préparés par PECVD (Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition), à savoir des films de TiO2 connus pour leurs propriétés photo-catalytiques et des membranes phosphoniques de conduction protonique avérée. En outre, des films minces de platine efficaces pour la réduction catalytique des protons en hydrogène peuvent être également déposés par un autre procédé plasma, la pulvérisation cathodique. Au cours de ce travail de thèse, des films de TiO2 obtenus par PECVD Basse Fréquence sont optimisés en termes d’activité photo-catalytique et de propriétés séparatives; cette optimisation, qui concerne le dopage à l’azote du TiO2 (permettant le déplacement de la bande interdite de la région UV vers la région visible), est le premier objectif de ce projet de thèse. Les films minces sont caractérisés du point de vue de leurs propriétés structurales et fonctionnelles. Le second objectif de la thèse est de montrer l’intérêt de ces films de TiO2 dans la production/séparation d’hydrogène par voie solaire. Dans ce but, la photo-activité des films dans le noir, sous UV et sous visible est étudiée dans une cellule mono-compartiment où les deux électrodes baignent dans un électrolyte liquide. Des études électrochimiques plus poussées en présence d’une membrane électrolyte commerciale et d’une cathode de platine (dont les caractérisations en propre sont portées en annexes de ce travail), sont aussi abordées. Le dernier objectif de cette thèse est le transfert de la technologie des procédés plasma de l’Institut Européen des Membranes de l’Université de Montpellier vers le Laboratoire Chimie-Physique des Matériaux de l’Université Libanaise. Les détails de l’installation du réacteur au Liban font l’objet du dernier chapitre de la thèse ainsi que les résultats des premiers tests de dépôt sur la base de conditions opératoires précédemment optimisées à l’Institut Européen des Membranes.