Thèse soutenue

Tetraamido- (TAML) et tetraaza- (cyclam) metallo-complexes en tant que catalyseurs doux pour l'oxydation durable d'alcools
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Auteur / Autrice : Zhan Zhang
Direction : Bruno Andrioletti
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie organique
Date : Soutenance le 20/12/2018
Etablissement(s) : Lyon
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
Laboratoire : ICBMS - Institut de Chimie et Biochimie Moléculaires et Supramoléculaires - UMR 5246 (Villeurbanne, Rhône)
Jury : Président / Présidente : Christophe Bucher
Examinateurs / Examinatrices : Bruno Andrioletti, Nicolas Duguet, Olivier Siri
Rapporteurs / Rapporteuses : Micheline Draye, Geneviève Blondin

Mots clés

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Résumé

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De nombreux complexes de Fe(TAML) ont été décrits au cours des dernières années. Notre groupe a étudié l’utilisation du complexe Fe(TAML-Me2) pour l’oxydation de liaisons C-H benzyliques. L'un des objectifs de cette thèse était de fonctionnaliser le complexe Fe (TAML-Me2) à différentes fins.L'une des fonctionnalisations consistait à utiliser un triazole substitué par une chaîne hexyle, qui pourrait influencer les propriétés physicochimiques du complexe de fer et qui pourraient être utilisées en catalyse homogène. Inversement, un TAML fonctionnalise par 1 triethoxysilane a été conçu pour être greffé sur un support inorganique pour une utilisation ultérieure en catalyse hétérogène. Enfin, une fonctionnalisation par une queue fluorée devai permettre était d'augmenter la solubilité du complexe dans les solvants fluorés en vue d'une utilisation potentielle dans un mélange biphasique susceptible de favoriser la recyclabilité du catalyseur.Nous avons révélé que le complexe MnII (Me2EBC)Cl2 pouvait catalyser l'oxydation d'une série d'alcools benzyliques et aliphatiques avec H2O2. Les conversions des alcools en composés carbonylés correspondants ont atteint 98% avec une sélectivité bonne à excellente