Thèse soutenue

Réponse optique d’agrégats d’argent : excitations plasmoniques et effets de l’environnement
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Auteur / Autrice : Romain Schira
Direction : Franck Rabilloud
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 05/10/2018
Etablissement(s) : Lyon
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (1991-....)
Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
Laboratoire : Institut Lumière Matière
Jury : Président / Présidente : Thomas Niehaus
Examinateurs / Examinatrices : Franck Rabilloud, Aurélie Perrier, Jean Lerme
Rapporteurs / Rapporteuses : Hans-Christian Weissker, Phuong Mai Dinh

Mots clés

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Résumé

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Les réponses optiques d'agrégats de métaux nobles sont caractérisées par une absorption intense, situées dans le domaine UV-Visible, et appelée plasmon de surface localisé. Pour des particules de plusieurs nanomètres de diamètre, le phénomène de plasmon peut être interprété par des modèles semi-classiques ou classiques comme la théorie de Mie, mais ces modèles trouvent leur limite lorsque la taille du système diminue. La théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFT) est une approche entièrement quantique qui permet d'appréhender le phénomène de plasmon en reproduisant la réponse optique de petits agrégats d'argent, composés de quelques atomes à quelques centaines d'atomes. Dans ce contexte, nous avons réalisé des calculs TDDFT avec une fonctionnelle de type Range-Separated-Hybrid (RSH) sur des agrégats contenant entre 8 et 147 atomes d'argent. Les spectres obtenus sont en excellent accord avec les données expérimentales et les réponses optiques calculées perme ttent de retrouver les prédictions du modèle en couches. Nous présentons des outils permettant d'identifier et de caractériser les excitations plasmoniques dans le formalisme de la TDDFT. Les effets de l'environnement sur la réponse optique des agrégats sont également étudiés, avec notamment la présentation d'une méthodologie permettant de reproduire les spectres mesurés sur des agrégats d'argent piégés dans des matrices de gaz rare. Les effets de l'oxydation et les effets induits par une matrice de silice sur la réponse optique des agrégats sont également étudiés