Etude par simulations numériques de l'effet d'une réaction chimique sur le transfert de matière dans un lit fixe de particules

Numerical modeling and simulation of chemical reaction effect on mass transfer through a fixed bed of particles

• Auteur / Autrice : Mostafa Sulaiman
• Direction : Éric Climent, Anthony Wachs
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Dynamique des fluides
• Date : Soutenance le 19/10/2018
• Etablissement(s) : Toulouse, INPT
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de mécanique des fluides de Toulouse (1930-....)
• Jury : Président / Présidente : Serge Simoëns
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Éric Climent, Anthony Wachs, Serge Simoëns, Jos Derksen, Niels Deen, Guillaume Vinay, Carine Julcour-Lebigue
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jos Derksen, Niels Deen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Simulation par ordinateur

Transfert de masse

Dynamique des fluides

Mots clés libres

Transfert de matière

Particule de catalyseur

Réaction chimique

Nombre de Damkohler

Nombre de Sherwood

Sharp Interface Method

Simulation numérique

Mass transfer

Catalyst particle

Chemical reaction

Damkohler number

Sherwood number

Sharp Interface Method

Numerical simulation.

Résumé

Nous avons étudié l'effet d'une réaction chimique sur le transfert de matière pour des systèmes à deux phases sous écoulement. La phase continue est une phase fluide et la phase dispersée est constituée de particules de catalyseur au sein desquelles une réaction chimique irréversible de premier ordre a lieu. Le soluté réactif est transporté par l'écoulement externe de fluide et pénètre dans la particule par diffusion, il se produit alors une réaction chimique qui consomme cette espèce. Nous modélisons le problème par un couplage interne-externe des équations de bilan et au moyen de deux conditions limites de raccordement: continuité de la concentration et équilibre des flux de masse à la surface des particules. Le cas d'une seule sphère isolée est traitée en premier lieu de manière théorique et numérique. Nous proposons un modèle pour prédire le coefficient de transfert de masse (nombre de Sherwood «réactif») en tenant compte de la convection-diffusion externes et du couplage diffusion-réaction internes. Nous validons le modèle en le comparant à des simulations numériques directes pleinement résolues (DNS boundaryfitted) sur un maillage adapté à la géométrie des particules. Pour la simulation de systèmes multiparticules, nous mettons en œuvre une méthode d'interface «Sharp» pour traiter les fronts raides de concentration. Nous validons la mise en œuvre de la méthode sur des solutions analytiques existantes en cas de diffusion, de diffusion-réaction et par comparaison avec des corrélations de convection-diffusion disponibles dans la littérature. Dans le cas d'une réaction chimique en présence de convection-diffusion, nous validons la méthode et nous évaluons sa précision en comparant avec les simulations pleinement résolues de référence. Ensuite, nous étudions le problème de l'écoulement et du transfert autour de trois sphères alignées soumis à une réaction chimique interne. Nous proposons un modèle de nombre de Sherwood «réactif» en complément d'une prédiction de transfert pour chaque sphère disponible dans la littérature. Nous validons le modèle par comparaison avec des simulations numériques directes pour une large gamme de paramètres adimensionels. Ensuite, nous étudions la configuration du lit fixe de particules de catalyseur. Nous modélisons le profil de concentration moyenne, en tenant compte de la réaction chimique dans le lit et les profils de concentration moyenne surfacique et volumique des particules. Nous introduisons un modèle pour le nombre de Sherwood «réactif» qui est comparé à des simulations numériques pour en évaluer les limites de validité

We studied the effect of a first order irreversible chemical reaction on mass transfer for two-phase flow systems in which the continuous phase is a fluid and the dispersed phase consists in catalystspherical particles. The reactive solute is transported by the fluid flow and penetrates through the particle surface by diffusion. The chemical reaction takes place within the bulk of the particle. Wehandle the problem by coupling mass balance equations for internal-external transfer with two boundary conditions: continuity of concentration and mass flux at the particle surface. We start with the case of a single isolated sphere. We propose a model to predict mass transfer coefficient (`reactive' Sherwood number) accounting for the external convection-diffusion along with internal diffusion-reaction. We validate the model through comparison with fully resolved Direct Numerical Simulations (DNS) performed by means of a boundary-fitted mesh method. For the simulation of multi-particle systems, we implemented a Sharp Interface Method to handle strong concentration gradients. We validate the implementation of the method thoroughly thanks to comparison with existing analytical solutions in case of diffusion, diffusion-reaction and by comparison with previously established correlations for convection-diffusion mass transfer. In case of convectiondiffusion- reaction, we validate the method and we evaluate its accuracy through comparisons with single particle simulations based on the boundary-fitted method. Later, we study the problem of three aligned-interacting spheres with internal chemical reaction. We propose a `reactive' Sherwood number model based on a known non-reactive prediction of mass transfer for each sphere. We validate the model by comparison with direct numerical simulations for a wide range of dimensionless parameters. Then, we study the configuration of a fixed bed of catalyst particles. We model the cup-mixing concentration profile, accounting for chemical reaction within the bed, and the mean surface and volume concentration profiles of the particles. We introduce a model for `reactive' Sherwood number that accounts for the solid volume fraction, in addition to the aforementioned effects. We compare the model to numerical simulations to evaluate its limitations